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氧化物-沸石(OXZEO)雙功能催化劑的鄰近在合成輕烯烴的轉(zhuǎn)化中起著至關(guān)重要的作用。然而，其潛在機(jī)制尚不清楚，最佳鄰近度尚未確定。

中國(guó)科學(xué)院包信和、潘秀蓮等人以 ZnCrO_x-SAPO-34和MnO_x-SAPO-34為例，證明由于質(zhì)量傳輸限制的減少，反應(yīng)主要受到的影響與顆粒減小到微米尺寸導(dǎo)致的縮短的接近度有關(guān)。

包信和/潘秀蓮ACS Catal.: 鄰近金屬遷移對(duì)雙功能復(fù)合材料催化合成氣制烯烴的影響

輕質(zhì)烯烴選擇性在接近ZnCrO_x-SAPO-34時(shí)表現(xiàn)出最佳，而納米級(jí)接近是有害的，因?yàn)樵诜磻?yīng)條件下，尤其是在富含H₂的氣氛中，鋅物質(zhì)會(huì)發(fā)生偏析和遷移，Zn遷移與鄰近性和持續(xù)時(shí)間有關(guān)。

另外，輕烯烴選擇性隨著接近納米級(jí)接觸而增加。鋅物質(zhì)優(yōu)選落在Br?nsted酸位點(diǎn)上，形成Zn-OH結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致加氫增強(qiáng)，從而降低輕烯烴選擇性。

最佳接近度不僅與中間體的交換有關(guān)，還與不同活性位點(diǎn)之間的相互作用有關(guān)，而這又取決于金屬氧化物和沸石的性質(zhì)。不含可交換化學(xué)物質(zhì)的雙功能催化劑將受益于納米級(jí)的接近。

然而，對(duì)于那些含有遷移物質(zhì)的物質(zhì)，活性位點(diǎn)將受益于避免輕烯烴合成的納米級(jí)接觸，同時(shí)可以進(jìn)一步調(diào)節(jié)沸石的酸度特性以調(diào)節(jié)接近度。

Effects of proximity-dependent metal migration on bifunctional composites catalyzed syngas to olefins. ACS Catalysis, DOI: 10.1021/acscatal.1c01649

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