?AFM: 島狀單原子Co催化劑調(diào)控電荷捕獲以增強(qiáng)類(lèi)光Fenton反應(yīng) 2023年10月13日 上午12:19 ? 頭條, 百家, 頂刊 ? 閱讀 19 近年來(lái),高級(jí)氧化法(AOPs)被認(rèn)為是處理抗生素廢水的有前途的技術(shù)。其中,通過(guò)催化活化過(guò)一硫酸鹽(PMS)產(chǎn)生高活性氧物種(ROS)的類(lèi)芬頓反應(yīng),是消除廢水中抗生素污染物的新方法。在過(guò)去的幾十年中,人們已經(jīng)進(jìn)行了許多關(guān)于開(kāi)發(fā)有效的PMS活化光催化劑的研究,如金屬氧化物,金屬硫化物和碳氮化物。 然而,對(duì)于單組分光催化劑來(lái)說(shuō),由于光生電子-空穴對(duì)的快速?gòu)?fù)合以及光吸收性能差導(dǎo)致光催化活性低,極大地限制了其實(shí)際應(yīng)用。 基于此,阿德萊德大學(xué)段曉光和浙江師范大學(xué)吳西林等構(gòu)建了富氮碳(SA-Co-CN)和石墨氮化碳(g-C3N4)負(fù)載的單原子Co異質(zhì)結(jié)(SA-Co-CN/g-C3N4),并將其用作活化過(guò)一硫酸鹽(PMS)的非均相催化劑。 研究人員首先進(jìn)行了密度泛函理論(DFT)計(jì)算,以揭示面內(nèi)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電子結(jié)構(gòu)和電子轉(zhuǎn)移行為。結(jié)果表明,SA-Co-CN/g-C3N4的總態(tài)密度(TDOS)表現(xiàn)出更窄的帶隙,這促進(jìn)了能級(jí)之間的電子躍遷;SA-Co-CN和g-C3N4之間的電子軌道的強(qiáng)雜化,這意味著電荷轉(zhuǎn)移很容易進(jìn)行。 此外,SA-Co-CN/g-C3N4的電子和空穴主要分布在C原子和N原子上,表明電荷載流子在SA-Co-CN/g-C3N4中更加離域化。更重要的是,電子和空穴傾向于分別積累在SA-Co-CN和g-C3N4中,這表明SA-Co-CN和g-C3N4的異質(zhì)結(jié)之間的有效電荷分離。因此,異質(zhì)結(jié)構(gòu)中有效的電荷離域和分離必將提高SA-Co-CN/g-C3N4的光催化性能。 因此,以諾氟沙星(NOR)為模型抗生素,SA-Co-CN/g-C3N4/PMS系統(tǒng)在紫外光下對(duì)NOR的去除率達(dá)到100%,而在g-C3N4/PMS系統(tǒng)中,只有11.7%的NOR被去除。此外,在NOR降解過(guò)程中約81.6%的總有機(jī)碳(TOC)被去除,這意味著SA-Co-CN/g-C3N4介導(dǎo)的光-Fenton系統(tǒng)的高礦化能力。 同時(shí),在紫外光下,SA-Co-CN/g-C3N4/PMS系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)速率常數(shù)(Kobs) (0.2601 min?1)比上述單個(gè)系統(tǒng)大約20倍,表明SA-Co-CN/g-C3N4異質(zhì)結(jié)在可見(jiàn)光照射下協(xié)同增強(qiáng)PMS活化。總的來(lái)說(shuō),這項(xiàng)研究為合理設(shè)計(jì)基于SACs的異質(zhì)結(jié)提供了一個(gè)新的策略,以通過(guò)界面偶聯(lián)獲得優(yōu)越的光氧化還原活性。 Modulation of Charge Trapping by Island-like Single-Atom Cobalt Catalyst for Enhanced Photo-Fenton-Like Reaction. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202208688 原創(chuàng)文章,作者:Gloria,如若轉(zhuǎn)載,請(qǐng)注明來(lái)源華算科技,注明出處:http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/13/e69e88a2d9/ 催化 贊 (0) 0 生成海報(bào) 相關(guān)推薦 深度解讀||單原子過(guò)渡金屬氮碳(M-N-Cs)催化劑:高效電催化CO2還原 2023年10月16日 陸盈盈/張魏棟:最新AFM! 2023年10月10日 2023年院士評(píng)選結(jié)果引發(fā)質(zhì)疑:高校入選院士數(shù)量分布差異 2023年11月30日 ACS Catalysis:鑒定單原子Au1/Nb2O5催化劑的活性來(lái)源 2023年10月7日 ?孟穎/陳政等AM:液化氣體電解液,實(shí)現(xiàn)-70至60℃超寬溫電池! 2022年11月1日 ?鮑哲南/崔屹/秦健JMCA:醚基電解質(zhì)溶劑氟化度對(duì)鋰金屬電池性能的影響 2024年1月13日