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章根強教授AM：用富含氧空位的RuO2亞納米皮膚修飾Ru可激活卓越的雙功能性以實現(xiàn)pH通用整體水分解

水電解有望吸收可再生的中間能源電力，用于綠色H₂生產(chǎn)。然而，目前Ir/Ru基化合物的基準陽極催化劑存在嚴重的抗溶解性問題。

基于此，中國科學技術(shù)大學章根強教授（通訊作者）等人報道了一種有效的修飾策略，將富含氧空位的亞納米RuO₂皮膚修飾在相互連接的Ru團簇/碳混合微片（Ru@V-RuO₂/C HMS）上，不僅可以繼承Ru的高HER活性，在酸性和堿性條件下也能激活優(yōu)異的OER催化活性。

作者構(gòu)建了Ru(001)表面、RuO₂(110)表面、Ru(001)與富含氧空位的RuO₂(110)的異質(zhì)結(jié)構(gòu)（Ru@V-RuO₂）作為計算模型。Ru@V-RuO₂表面更接近零的氫吸附自由能（0.12 eV）意味著氫的加速解吸，表明其HER活性更好。

此外，Ru@V-RuO₂表面更負的水分子吸附能（-0.77 eV）表明其比Ru（-0.68 eV）更適合水分子吸附。

本文進一步計算了RuO₂和Ru@V-RuO₂表面OER的吉布斯自由能，該過程是連續(xù)的四質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移步驟，涉及OH*、O*和OOH*中間體。

對于RuO₂來說，O*→OOH*（第三步）為決速步，需要克服1.01 eV的能壘。而Ru@V-RuO₂的決速步為OOH*→O₂（第四步），能壘為0.69 eV，這表明Ru@V-RuO₂的OER活性大大提高。

分波態(tài)密度（PDOS）圖表明，Ru的d帶中心從-1.98 eV（RuO₂）到-2.09 eV（Ru@V-RuO₂）的負移，導致Ru@V-RuO₂表面和吸附中間體之間的化學鍵變?nèi)?，在理論上?yōu)化了吸附自由能，實驗上降低了過電位。

Arming Ru with Oxygen Vacancy Enriched RuO₂ Sub-nanometer Skin Activates Superior Bifunctionality for pH-Universal Overall Water Splitting. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202206351.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adma.202206351.

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