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Nature子刊：單原子Pt修飾缺陷TiO2以實現(xiàn)選擇性PEC氧化葡萄糖制葡萄糖酸

將生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為基本化學(xué)品，同時利用可再生能源生產(chǎn)清潔燃料是減輕對礦物燃料依賴的一個有希望的戰(zhàn)略。葡萄糖作為生物質(zhì)最重要的平臺分子之一，由于其能夠轉(zhuǎn)化為多種高附加值產(chǎn)品，如葡萄糖酸(GLA和GLU)、山梨醇和5-羥甲基糠醛而引起越來越多的關(guān)注。光電化學(xué)氧化(PEC)生產(chǎn)GLA可以在溫和的條件下操作，并且能夠不使用有害的化學(xué)氧化劑或高壓O₂。

貴金屬基催化劑在葡萄糖陽極氧化過程中對GLA的生產(chǎn)具有很高的選擇性，但是高成本限制了其實際應(yīng)用。具有明確活性中心和最大原子利用率的單原子催化劑可以大大減少貴金屬的含量，從而顯著降低成本。因此，單原子貴金屬修飾光陽極有望實現(xiàn)具有高選擇性和高收率的PEC葡萄糖氧化。

近日，新加坡國立大學(xué)陳偉和Zhangliu Tian等利用水熱-退火策略，將單原子Pt錨定在有缺陷的TiO₂納米棒陣列上作為光陽極(Pt/def-TiO₂)。氧空位誘導(dǎo)的缺陷結(jié)構(gòu)可以同時調(diào)節(jié)催化劑的電荷載流子動力學(xué)和能帶結(jié)構(gòu)。因此，缺陷TiO₂光陽極極大地改善了電荷分離，顯著提高了C6產(chǎn)物的選擇性和產(chǎn)率。

此外，通過在缺陷TiO₂光陽極上修飾單原子Pt，可以實現(xiàn)葡萄糖選擇性氧化為葡萄糖酸。在葡萄糖氧化過程中，含有單原子鉑的缺陷TiO₂在0.6 V_RHE時達到1.91 mA cm^?2的光電流密度，并且在模擬陽光照射下產(chǎn)生84.3%的葡萄糖酸。

根據(jù)實驗結(jié)果，研究人員提出在Pt/def-TiO₂光陽極上PEC氧化葡萄糖生成GLA的反應(yīng)機理。首先，光陽極上的空穴與被吸收的水反應(yīng)形成·OH自由基，其可以與光陽極上葡萄糖中的C1-H和C1-O-H鍵反應(yīng)形成C1=O鍵；隨后，C5-O鍵水解斷裂，然后通過從光陽極解吸形成GLU。

其次，在光陽極上的Pt SA可以從C6位點選擇性地吸附伯醇，當C6-OH在Pt SA上和C6在光陽極上共吸附后，被吸附的·OH自由基將分別與C6-OH和C6-H的H原子反應(yīng)形成C6=O鍵，其中一些產(chǎn)物從催化劑上解吸產(chǎn)生GUR，另一些產(chǎn)物將調(diào)整它們的吸附狀態(tài)以進行后續(xù)反應(yīng)。

在空穴和羥基的作用下，C6=O鍵將被激活，并形成一個新的C6-OH鍵。隨后，來自C6位點的基團將遵循與C1位點相同的反應(yīng)路徑，并最終產(chǎn)生GLA。因此，Pt SAs和·OH自由基在選擇性PEC氧化葡萄糖生成GLA過程中起著關(guān)鍵作用。

Selective Photoelectrochemical Oxidation of Glucose to Glucaric Acid by Single Atom Pt Decorated Defective TiO₂. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-35875-9

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