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孫學(xué)良院士/郭洪/呂鵬鵬Nano Energy：功能化COF基電解質(zhì)加速Na+擴(kuò)散并抑制枝晶生長(zhǎng)

固態(tài)鈉離子電池為未來(lái)的儲(chǔ)能展示了巨大的發(fā)展機(jī)遇，因此探索高效的鈉離子導(dǎo)體是當(dāng)務(wù)之急。共價(jià)有機(jī)骨架(COFs)具有精確的方向性和明確的離子通道，是固態(tài)鈉離子導(dǎo)體有前景的理想平臺(tái)。

加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良院士、云南大學(xué)郭洪、中科院過(guò)程所呂鵬鵬等首次探索了羧酸鈉功能化聚芳醚共軛COF（NaOOC-COF）作為先進(jìn)鈉離子準(zhǔn)固態(tài)導(dǎo)體薄膜的應(yīng)用。

圖1 材料合成示意圖

羧酸基團(tuán)被共價(jià)鍵接在COF的空腔中以實(shí)現(xiàn)Na⁺傳導(dǎo)。與之前報(bào)道的含有B-O、C=N和C-N鍵的COF相比，這種由醚鍵(C-O-C)連接組裝的獨(dú)特框架在各種惡劣環(huán)境中具有高度的化學(xué)穩(wěn)定性和機(jī)械強(qiáng)度。

結(jié)果，合理設(shè)計(jì)的NaOOC-COF可減弱電極與電解液之間的副反應(yīng)，從而阻礙鈉枝晶的生長(zhǎng)。同時(shí)，這種COF可以彌補(bǔ)聚合物固態(tài)電解質(zhì)易燃的缺點(diǎn)。同時(shí)，NaOOC-COF建立了具有定向離子通道的陰離子骨架，產(chǎn)生了自由的單Na⁺遷移。因此，它有利于Na⁺遷移數(shù)的提高，同時(shí)也可減少不同離子濃度梯度引起的極化，從而增加電極/電解液界面的穩(wěn)定性。

此外，該COF表現(xiàn)出獨(dú)特的二維擴(kuò)展層狀結(jié)構(gòu)和自組裝確定的一維離子通道。這些特征可以提高Na⁺在固態(tài)電解質(zhì)中的含量，改善Na⁺的動(dòng)力學(xué)行為，促進(jìn)Na⁺的遷移，縮短N(yùn)a⁺的跳躍距離，從而進(jìn)一步提高Na⁺的電導(dǎo)率，降低活化能。

圖2 NaOOC-COF的形貌表征

因此，功能化NaOOC-COF在室溫下表現(xiàn)出優(yōu)異的Na⁺電導(dǎo)率(2.68×10^-4 S cm^-1)、低活化能(Ea，0.24 eV)和高遷移數(shù)(0.9)。特別是，NaOOC-COF在組裝的準(zhǔn)固態(tài)電池中表現(xiàn)出長(zhǎng)循環(huán)性能，并且可以通過(guò)界面調(diào)節(jié)抑制枝晶生長(zhǎng)。

此外，作者對(duì)全電池系統(tǒng)中的Na⁺擴(kuò)散機(jī)制進(jìn)行了深入研究。這種新穎的策略可以開(kāi)拓鈉離子準(zhǔn)固態(tài)電解裝置的新領(lǐng)域，同時(shí)加速功能化COF的發(fā)展。

圖3 全電池和對(duì)稱電池性能

COFs-based electrolyte accelerates the Na+ diffusion and restrains dendrite growth in quasi-solid-state organic batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106756

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