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肖建平Nature子刊：相圖結(jié)合理論計算，揭示從電化學(xué)反硝化到氨合成的轉(zhuǎn)變

電化學(xué)CO₂還原(CO₂RR)為增值化學(xué)品被認(rèn)為是解決全球變暖問題的有效方法。然而，CO₂中微量的一氧化氮(NO)(約0.8%)大大降低了其轉(zhuǎn)化效率。因此，脫除NO實現(xiàn)CO₂電還原高效率的必要前提。

近日，中科院大連化物所肖建平課題組利用反應(yīng)相圖分析了不同催化劑上反應(yīng)機理的演變，研究了Pd和Cu催化劑上的電位/pH效應(yīng)。

根據(jù)相圖和理論計算，研究人員發(fā)現(xiàn)eNORR的低N₂選擇性來源于兩個方面：一方面，從能量角度來看，所有過渡金屬催化劑的表面反應(yīng)性對N₂的生成都是非常不利的。

首先，過渡金屬表面始終與N₂OH*結(jié)合過弱，抑制了N₂O*質(zhì)子化；其次，O*和OH*之間的標(biāo)度關(guān)系使得強反應(yīng)過渡金屬表面上的活性中心受到O*/OH*的毒害，或者使得N₂O*在弱吸附的金屬表面上很難解離。因此，這兩種性質(zhì)協(xié)同作用使所有過渡金屬具有高的N₂O選擇性。

另一方面，通過優(yōu)化實驗條件，如電位、pH和NO壓力，可以稍微提高N₂的選擇性，但不足以超過N₂O或NH₃。

總的來說，實驗結(jié)果與理論結(jié)果的比較表明，反應(yīng)相圖可以很好地描述各種產(chǎn)物的活性變化趨勢，并且對eNORR中低N₂選擇性的認(rèn)識可以為今后的催化劑設(shè)計提供指導(dǎo)。

更為重要的是，氨生產(chǎn)的異?；钚詾榻⒎聪蛉斯さh(huán)提供了一條可行的途徑，這種循環(huán)可以在具有可持續(xù)電力的分散式氨合成中發(fā)揮關(guān)鍵作用。

Steering from Electrochemical Denitrification to Ammonia Synthesis. Nature Communication, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-35785-w

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/13/c0c1969f40/

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