SnO2通過轉(zhuǎn)化和合金化反應(yīng)存儲鋰,被認(rèn)為是最典型的負(fù)極材料之一,并在機(jī)理探索和性能調(diào)整方面得到了廣泛的研究。然而,在 SnO2電極上形成的固體電解質(zhì)中間相 (SEI) 的結(jié)構(gòu)及其演化過程很少被關(guān)注且仍然知之甚少。在此,華南理工大學(xué)胡仁宗教授等人全面研究了SnO2薄膜電極的SEI組成和結(jié)構(gòu)演變。通過飛行時間二次離子質(zhì)譜(TOF-SIMS)可以在基于SnO2的電極中觀察到SEI的雙層混合結(jié)構(gòu),由靠近電解液的外部有機(jī)SEI (O-SEI) 層和靠近SnO2電極的內(nèi)部無機(jī)SEI (In-SEI) 層組成。多尺度觀察揭示了合金化反應(yīng)后的SEI積累和有機(jī)層在去轉(zhuǎn)化反應(yīng)以上電位時的明顯溶解,這導(dǎo)致無機(jī)層直接暴露在電解液中,從而變得厚實(shí)和不均勻。破碎和厚的SEI導(dǎo)致容量快速衰減和97.5% 的低庫侖效率 (CE)。圖1. SEI的TOF-SIMS表征及SnO2電極的結(jié)構(gòu)演變因此,作者證明了當(dāng)SnO2電極預(yù)涂有LiF或Li2CO3時,會誘導(dǎo)形成堅(jiān)固且薄的 SEI層并在連續(xù)循環(huán)中穩(wěn)定,從而提高循環(huán)穩(wěn)定性并將CE提高到99.5%。這項(xiàng)工作為 SnO2負(fù)極上的SEI演化機(jī)制增加了新的見解,強(qiáng)調(diào)了在開發(fā)高性能負(fù)極中形成堅(jiān)固SEI膜的重要性,并提出了一種為鋰離子電池制造高性能金屬氧化物負(fù)極的有效策略。圖2. SnO2、SnO2-LiF和SnO2-Li2CO3電極的SEI形成過程和結(jié)構(gòu)演變Multiscale Observations of Inhomogeneous Bilayer SEI Film on a Conversion-Alloying SnO2 Anode, Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202101111