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Nature子刊：理論+實驗！金屬單位點催化劑實現(xiàn)工業(yè)級電流下生產(chǎn)H2O2

通過雙電子氧還原(ORR)反應(yīng)直接電合成過氧化氫(H₂O₂)是傳統(tǒng)能源密集型蒽醌法的可持續(xù)替代方案。然而，由于在催化劑設(shè)計中對原子水平的理解不足，導(dǎo)致開發(fā)與工業(yè)相關(guān)的生產(chǎn)速率的高性能和可擴展的電催化劑仍然具有挑戰(zhàn)性。

近日，哥倫比亞大學(xué)陳經(jīng)廣和大連理工大學(xué)全燮等在理論計算的指導(dǎo)下，成功制備出具有氧修飾改性吡咯型CoN₄結(jié)構(gòu)的CoPc-OCNT催化劑。

具體而言，研究人員通過密度泛函理論(DFT)計算，建立了以ΔG_*OOH為關(guān)鍵參數(shù)的ORR火山圖，以篩選TMPc材料中具有高選擇性的電催化劑。

結(jié)果顯示，TMPc的ΔG_*OOH值與TM的d帶中心有關(guān)，這說明CoPc上的ΔG_*OOH更接近火山頂峰。同時，在缺陷碳位點的O摻雜被證明可以改變CoPc中Co位點的局部電子結(jié)構(gòu)，并有助于實現(xiàn)最接近火山峰的ΔG_*OOH。

此外，制備的CoPc-OCNT催化劑在堿性和中性電解質(zhì)中均具有較高的活性和H₂O₂選擇性，驗證了理論預(yù)測的雙電子ORR的活性-ΔG_*OOH火山型關(guān)系。

在流動池中，CoPc-OCNT催化劑可達到工業(yè)級電流密度300 mA cm^?2，H₂O₂的生產(chǎn)速率和法拉第效率分別為11527 mmol h^?1 gcat^?1和96-100%。

此外，研究人員將H₂O₂的電合成和Fenton反應(yīng)結(jié)合起來用于廢水處理，其幾乎100%去除了可生物降解的污染物，污染物降解速率為700 mL h^?1，其中40-52%的總有機碳(TOC)可以轉(zhuǎn)化為CO₂。

同時，該Fenton系統(tǒng)對實際焦化廢水處理效果良好，TOC去除率達到90%左右，展示了在實際廢水處理應(yīng)用中的潛力。

綜上，該項研究證明了以各種鈷酞菁為原料的金屬位點催化劑設(shè)計的多功能性和對H₂O₂電合成的高度適用性，其在未來大規(guī)模H₂O₂制造和廢水處理和消毒方面具有很大的潛力。

Metal Single-Site Catalyst Design for Electrocatalytic Production of Hydrogen Peroxide at Industrial-Relevant Currents. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-35839-z

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