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與最常用的EC基電解液相比，含有FEC作為共溶劑的電解液提高了采用鋰金屬負極的各種可充原型電池的穩(wěn)定性。在實用面容量和電流密度下，采用FEC基電解液的對稱鋰電池具有極高的循環(huán)穩(wěn)定性。

然而，在實用負載活性電極材料和少量電解液的鋰電池原型中，隨著實用電流密度的循環(huán)，F(xiàn)EC的消耗和電解液的耗盡會導(dǎo)致電池容量更快地衰減。對稱Li|Li和Li|NCM電池之間穩(wěn)定性的顯著差異歸因于所謂的“串?dāng)_”現(xiàn)象，即在充電步驟中在高電位下在正極側(cè)形成的氧化分解產(chǎn)物被輸送到鋰負極側(cè)，從而惡化負極的鈍化。此外，這種串?dāng)_還會導(dǎo)致電解液消耗和全電池循環(huán)壽命有限。

以色列巴伊蘭大學(xué)Doron Aurbach等證實在氟化溶劑中添加具有較低LUMO能量的二氟碳酸亞乙酯(DFEC)共溶劑可顯著改善全電池的循環(huán)行為。

圖1 FEC和DFEC可能的還原反應(yīng)

FEC和DFEC的協(xié)同效應(yīng)確保了鋰金屬負極更好的鈍化，并得到了詳細的實驗工作證實。研究顯示，在實際面容量為3.4 mAh cm^-2的Li|NCM 811電池中測試時，與含有FEC的電解液相比，含F(xiàn)EC和DFEC電解液的用量顯著降低（0.7-1.2 μL mg^-1_{NCM 811}），并且扣式電池的循環(huán)壽命可延長至數(shù)百個循環(huán)。

圖2 采用不同電解液的Li|NCM 811電池性能

電化學(xué)和光譜測試表明，在鋰負極鈍化表面膜的形成過程中，F(xiàn)EC和DFEC的兩種不同行為導(dǎo)致了兩種氟化碳酸酯的協(xié)同作用。DFEC的作用是快速形成最初的大量表面膜基質(zhì)，確保電極的初始有效鈍化，然后FEC充當(dāng)修復(fù)劑，負責(zé)通過小規(guī)模反應(yīng)完成保護性表面膜的形成。

這種情況解釋了當(dāng)其電解液溶液同時包含 FEC和DFEC作為共溶劑時，F(xiàn)EC消耗量的減少和具有實用負載正極材料Li|NCM 811電池循環(huán)性能的顯著改善。這些結(jié)果為開發(fā)具有最高能量密度的可充電池鋪平了道路。

圖3 FEC和DFEC共溶劑的協(xié)同作用

High Energy Density Rechargeable Batteries Based on Li Metal Anodes. The Role of Unique Surface Chemistry Developed in Solutions Containing Fluorinated Organic Co-solvents. Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c11315

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巴伊蘭大學(xué)JACS：含氟有機共溶劑在鈍化鋰金屬負極中的作用

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