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三通訊單位聯(lián)發(fā)EES：用于大功率鋰電池的具有剪切結(jié)構(gòu)和平面缺陷的鈮氧化物

開發(fā)具有高倍率能力的負(fù)極材料對于大功率鋰電池至關(guān)重要。據(jù)報道，T-Nb₂O₅表現(xiàn)出贗電容行為和快速的鋰存儲能力。然而，在更高溫度下制備的Nb₂O₅其他晶型可能實現(xiàn)比T-Nb₂O₅更高的比容量和振實密度，從而提供更高的體積功率/能量密度。

在此，美國佐治亞理工學(xué)院劉美林教授、趙伯特，東北大學(xué)宋焱焱教授以及韓國浦項科技大學(xué)Min Gyu Kim等人通過調(diào)整煅燒溫度設(shè)計并制備了一種具有豐富Wadsley平面缺陷的微米級H-Nb₂O₅（記為d-H-Nb₂O₅），系統(tǒng)地研究了這些缺陷對其電化學(xué)性能的影響。

結(jié)果表明，在最佳溫度（即 950 ℃）下制備的有缺陷的d-H-Nb₂O₅表現(xiàn)出比結(jié)晶良好的H-Nb₂O₅高得多的插層能力。[NbO₆]八面體塊體局部重排的H-Nb₂O₅在比容量、倍率性能和穩(wěn)定性方面都超過了具有更小粒徑的T-Nb₂O₅，這通過在operando X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)光譜 (XANES) 中d-H-Nb₂O₅鋰化時鈮離子化合價的更廣泛變化和更大的可逆結(jié)構(gòu)變化得到證實。

圖1. 不同Nb₂O₅電化學(xué)性質(zhì)的研究

此外，Operando擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu) (EXAFS)、異位XRD和拉曼光譜表明，在這種剪切結(jié)構(gòu)中強(qiáng)烈的鋰吸附會導(dǎo)致變形以在高鋰濃度下容納更多的鋰，電池體積在兩相區(qū)呈現(xiàn)各向異性變化，a-c面收縮受剪切面約束，b方向沿鋰擴(kuò)散路徑膨脹。

DFT計算表明，由于鋰離子在缺陷上的強(qiáng)吸附能，使得d-H-Nb₂O₅具有較高的插層能力。由平面缺陷形成的d-H-Nb₂O₅的開放結(jié)構(gòu)通過鋰化后的軸向膨脹緩解了應(yīng)變的積累，從而獲得了良好的電池耐久性。

這項工作的發(fā)現(xiàn)為通過缺陷工程設(shè)計微米尺寸的快速鋰離子存儲材料提供了新的見解，該策略適用于其他能源相關(guān)應(yīng)用的材料發(fā)現(xiàn)。

圖2. T-Nb₂O₅和d-H-Nb₂O₅的XANES分布圖

圖3. 不同Nb₂O₅鋰化相的俯視圖和側(cè)視圖

A Niobium Oxide with Shear Structure and Planar Defects for High-Power Lithium Ion Batteries, Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/D1EE02664J

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