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湖大吳英鵬/黃璐Nat. Commun.: 僅需數(shù)秒，自催化摩擦電化學誘導人工SEI!

鉀（K）金屬因其高豐度而成為一種很有前途的堿金屬負極。然而，K負極上的枝晶是一個嚴重的問題，甚至比Li還要嚴重。人工SEI（ASEI）是抑制枝晶的有效途徑之一。然而，傳統(tǒng)方法制備的ASEI仍存在附著力弱、反應不充分/不均勻等問題，嚴重影響了離子擴散動力學和抑制枝晶的效果。

在此，湖南大學吳英鵬教授、黃璐副教授等人首次使用自催化摩擦電化學反應在鉀負極上構(gòu)建連續(xù)且致密的保護性ASEI。聚四氟乙烯 (PTFE) 作為摩擦電序中的強負電材料，被選為與K金屬的摩擦電化學反應制備連續(xù)致密的受保護K（CCPP）負極。在反應過程中，K的表面可以轉(zhuǎn)變?yōu)橐后w，從而使電極水平并加深反應。

同時，均勻的摩擦電荷分布可導致反應層連續(xù)致密，主要由剛性碳鏈和無定形KF組成。源自剛性碳結(jié)構(gòu)的硬機械性能可以強烈抑制K枝晶的形成，非晶KF不僅可以增強電極的穩(wěn)定性，還可以提高K⁺電導率并降低CCPP的電子電導率，這導致在SEI下方沉積的更大和更均勻的K。

圖1. 循環(huán)后 CCPP 和原始K的SEM圖像及該人工SEI的優(yōu)點

這種獨特的SEI構(gòu)建策略僅需數(shù)秒完成，無需復雜的物理化學方法，極大地解決了“傳統(tǒng)”ASEI與電極表面的界面問題。因此，基于CCPP負極的K對稱電池在長期對稱循環(huán)中表現(xiàn)出超過1000小時的穩(wěn)定循環(huán)，是原始K負極的500倍以上。

同時，相應的CCPP||PTCDA全電池也表現(xiàn)出穩(wěn)定的更長壽命（KPF₆/EC:DEC電解液中500 mA g^-1下200圈的容量保持率為 88%）和高倍率能力（119.7 mAh g^-1@1000 mA g^-1）。因此，該研究提出的自催化摩擦電化學策略將為保護高能量密度堿金屬負極開辟一條新途徑。

圖2. CCPP||PTCDA全電池的電化學性能

Tribo-electrochemistry induced artificial solid electrolyte interface by self-catalysis, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-27494-z

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