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北科大宿彥京ACS AMI: 多目標(biāo)機(jī)器學(xué)習(xí)輔助發(fā)現(xiàn)優(yōu)異熱穩(wěn)定性的熒光粉

Ce摻雜石榴石熒光粉在白色發(fā)光二極管（LED）系列中發(fā)揮著重要作用，過去的幾年中已經(jīng)提出了許多以經(jīng)驗(yàn)為指導(dǎo)的試錯(cuò)實(shí)驗(yàn)用于發(fā)現(xiàn)適合白光LED的熒光粉。在白光LED中，熒光粉的工作溫度可能達(dá)到200 °C，而探索在所需波長下具有出色熱穩(wěn)定性的熒光粉仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

為此，北京科技大學(xué)宿彥京教授等人介紹了一種有效的多目標(biāo)機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）方法，僅通過5次實(shí)驗(yàn)迭代即可發(fā)現(xiàn)目標(biāo)波長范圍內(nèi)具有出色熱穩(wěn)定性的石榴石型熒光粉。作者成功地構(gòu)建了一個(gè)具有7個(gè)特征的峰值發(fā)射波長模型和具有6個(gè)特征的T60模型（T60是熱穩(wěn)定性的度量，表示在室溫下發(fā)光強(qiáng)度下降到60%的溫度），設(shè)計(jì)的循環(huán)流程包括：

1）從文獻(xiàn)中收集數(shù)據(jù)和特征構(gòu)建；

2）選擇波長和T60的特征和模型；

3）定義未知的石榴石結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)集作為搜索空間；

4）通過自適應(yīng)實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)推斷合成和表征的最佳候選者；

5）通過實(shí)驗(yàn)和測(cè)量對(duì)初始數(shù)據(jù)集進(jìn)行擴(kuò)充，進(jìn)一步完善推理和設(shè)計(jì)。在推斷最佳候選者的同時(shí)，使用經(jīng)過訓(xùn)練的波長模型篩選出波長在480~510 nm范圍內(nèi)的熒光粉，然后將T60模型與有效全局優(yōu)化（EGO）策略相結(jié)合，通過自適應(yīng)迭代平衡開發(fā)與探索。

圖1. ML模型的性能和迭代結(jié)果

研究表明，內(nèi)核嶺回歸（KRR）模型預(yù)測(cè)性能最好，波長模型和T60模型的R²值分別為0.79和0.64。在模型預(yù)測(cè)的具有石榴石結(jié)構(gòu)的171636種化合物中，作者通過基于主動(dòng)學(xué)習(xí)的多目標(biāo)優(yōu)化選擇了25個(gè)樣品進(jìn)行制備和表征。最終發(fā)現(xiàn)，Lu_1.5Sr_1.5Al_3.5Si_1.5O₁₂:Ce（LSASG）表現(xiàn)最好，具有優(yōu)異的熱穩(wěn)定性（在640 K時(shí)保持≥60% 的發(fā)射強(qiáng)度）且發(fā)射峰約為505 nm。

此外，通過分析LSASG的結(jié)構(gòu)、發(fā)光和熱穩(wěn)定性，作者篩選并解釋了幾個(gè)關(guān)鍵的物理特性。其中，熱穩(wěn)定性隨著Ce濃度的增加而降低，Ce³⁺的摻雜會(huì)導(dǎo)致A位CeO₈多面體畸變度增加，從而增強(qiáng)電子-聲子相互作用進(jìn)而影響熱穩(wěn)定性?？傊琇SASG是一種非常有應(yīng)用前景的熒光粉，特別是在高溫操作環(huán)境中。

圖2. LSASG的光學(xué)性能分析

Multiobjective Machine Learning-Assisted Discovery of a Novel Cyan–Green Garnet: Ce Phosphors with Excellent Thermal Stability, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.2c02698

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