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南開(kāi)李國(guó)然EnSM：定量調(diào)節(jié)2D硒化鎢的缺陷用于高性能鋰硫電池

在二維材料中引入缺陷可以增加配位不飽和位點(diǎn)，這些位點(diǎn)通常也是催化活性位點(diǎn)。那么缺陷水平如何影響催化性能以及如何利用缺陷優(yōu)化二維材料？

在此，南開(kāi)大學(xué)李國(guó)然教授等人采用WSe_2-x作為硫正極的主體材料，因?yàn)榕c其他過(guò)渡金屬二硫?qū)倩铮═MDC）相比，WSe_2-x具有增強(qiáng)自旋軌道耦合 (SOC) 特征的電子結(jié)構(gòu)等優(yōu)點(diǎn)，有助于電子傳輸。在WSe_2-x中，通過(guò)改變制備條件定量地產(chǎn)生Se空位，并且位點(diǎn)空位可以誘導(dǎo)基面位錯(cuò)的形成，從而導(dǎo)致形成一系列具有梯度Se缺陷的WSe_2-x樣品。

通過(guò)理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)定量研究了缺陷對(duì)多硫化物吸附和轉(zhuǎn)化催化效果的影響。結(jié)果表明，具有中等缺陷水平的WSe_1.51顯示了吸附多硫化物、催化多硫化物轉(zhuǎn)化和促進(jìn)液固轉(zhuǎn)化的最佳性能，所有這些都是鋰硫電池的關(guān)鍵步驟。

圖1. S/WSe_1.51/CNT正極的電化學(xué)性能

因此，S/WSe_1.51/CNT電極在12.7 mg cm^-2的高硫負(fù)載下提供了11.3 mAh cm^-2的高面積容量以及優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，在1C下1000次循環(huán)期間每次循環(huán)衰減率為0.025%。

此外，相應(yīng)的軟包電池在硫負(fù)載為7.6 mg cm^-2時(shí)顯示出可折疊的柔韌性和穩(wěn)定的5.4 mAh cm^-2的面積容量，0~180°的一系列折疊操作不會(huì)影響軟包電池的連續(xù)能量輸出。這項(xiàng)研究表明通過(guò)控制缺陷水平來(lái)提高二維TMDC的催化能力是可行的，可以實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)循環(huán)和高能量的鋰硫可充電電池。

圖2. WSe_2-x缺陷對(duì)電化學(xué)性能的影響機(jī)制

Quantitatively Regulating Defects of 2D Tungsten Selenide to Enhance Catalytic Ability for Polysulfide Conversion in a Lithium Sulfur Battery, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.11.024

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