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剛性分子篩材料，對小分子具有良好的作用，而對大分子則完全排斥，利用動態(tài)分子篩材料，可以分離出具有相應(yīng)理化性質(zhì)的分子。金屬有機(jī)骨架(MOF)，以其在分子水平上對結(jié)構(gòu)和功能的精確控制而著稱。然而，在動態(tài)分子篩MOF框架的局部柔性的合理設(shè)計，仍然是困難且具有挑戰(zhàn)性的。

在此，來自暨南大學(xué)的陸偉剛&李丹等研究者，報告了一種MOF材料(JNU-3a)，它具有一維嵌有分子袋的通道，在不同的壓力下分別向丙烯(C₃H₆)和丙烷(C₃H₈)打開。相關(guān)論文以題為“Orthogonal-array dynamic molecular sieving of propylene/propane mixtures”于2021年07月21日發(fā)表在Nature上。

在此，研究者報道了一種MOF材料(JNU-3a；JNU即暨南大學(xué)的縮寫)，其特點(diǎn)是具有向一維擴(kuò)散通道開放的動態(tài)分子袋。袋體作為相互作用誘導(dǎo)的篩選位點(diǎn)，用于在吸附階段對接所需的分子，而一維通道有助于快速吸附-解吸擴(kuò)散。氣體吸附數(shù)據(jù)顯示，在不同的分壓下，氣腔向C₃H₆和C₃H₈開放。JNU-3a暴露在C₃H₆或C₃H₈的大氣中，通過單晶到單晶的轉(zhuǎn)變，揭示了袋的動態(tài)性質(zhì)。

突破實驗表明，JNU-3能夠在很大的流速范圍內(nèi)從等摩爾C₃H₆/C₃H₈混合物中，分離出高純度C₃H₆(≥99.5%)，最大C₃H₆產(chǎn)率為53.5 l kg^?1。JNU-3能夠在單個吸附-解吸循環(huán)中實現(xiàn)聚合物級C₃H₆，這是以前由Y-abtc實現(xiàn)的，但是從5/95的C₃H₆/C₃H₈混合物中實現(xiàn)?；谡魂嚵袆討B(tài)分子篩的分離機(jī)理，可以實現(xiàn)大的分離能力和快速的吸附-解吸動力學(xué)。

獨(dú)立完成！暨南大學(xué)2021年第1篇Nature

圖1. 分子篩選

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圖2. JNU-3的晶體結(jié)構(gòu)

圖3. 光誘導(dǎo)的疇壁。氣體吸附特性和DSC曲線

圖4. 結(jié)合位點(diǎn)和動態(tài)門打開

圖5. 突破實驗

圖6. 潮濕條件下的可回收性及突破性實驗

綜上所述，本文報道了一種具有一維通道的MOF材料(JNU-3a)，其中嵌入的分子口袋，在不同的壓力下分別向C₃H₆和C₃H₈開放。突破實驗表明，JNU-3a可以從等摩爾的C₃H₆/C₃H₈混合物中，在單一吸附-解吸循環(huán)中獲得高純度的C₃H₆(≥99.5%)。此外，在相似的條件下，與兩種性能最好的材料相比，它可以獲得更高的生產(chǎn)效率和至少一個數(shù)量級的擴(kuò)散動力學(xué)。這些優(yōu)異的分離特性歸因于潛在的分離機(jī)制，即正交陣列動態(tài)分子篩。這一機(jī)制代表了新一代分子篩的潛力，不僅實現(xiàn)了大的分離能力，而且快速的吸附-解吸動力學(xué)，這兩者都將有助于吸附分離中的能量轉(zhuǎn)換。

文獻(xiàn)信息

Zeng, H., Xie, M., Wang, T.?et al.?Orthogonal-array dynamicmolecular sieving of propylene/propane mixtures.?Nature?(2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03627-8

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03627-8#citeas

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