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釕(Ru)基催化劑具有良好的析氫活性，在堿性析氫反應中具有替代鉑的潛力。然而，在堿性電解質(zhì)中，水分解過程涉及多步反應，而不同Ru物種在水分解途徑和反應原理上的深層起源和內(nèi)在因素仍不明確。

基于此，四川大學趙長生、程沖和李爽等系統(tǒng)地研究了堿性氫析出過程中不同Ru催化中心的水分解途徑和反應原理，并探討了堿性氫析出過程中Ru物種的深層起源和內(nèi)在因素。

具體而言，研究人員首先利用密度泛函理論(DFT)計算結果驗證了Ru納米團簇和單原子位點邊界上具有離域-局域共存的調(diào)制電子結構對水的解離途徑有著深刻的影響，在水分解過程中推動了H₂O的遷移和結合取向，從而增強了解離動力學。

此外，研究人員還提出了一個新的Ru復合位點堿性HER途徑，其中包括三個步驟:1.H₂O快速吸附鄰近的Ru_s位點；2.H₂O*從Ru_s位點遷移到Ru_n和Ru_s之間的邊界；3.以及復合位點有利的協(xié)同結合效應，促進HO?H鍵的快速分裂。

為了證明這些理論結果，研究人員還構建了具有納米團簇、單原子位點和復合位點的Ru催化劑。電化學性能測試結果顯示，納米團簇和單原子位點在水解離中發(fā)揮重要作用，而具有復合位點的Ru_n-Ru_s/NC在堿性電解質(zhì)中具有協(xié)同增強的作用，與純的Ru_n和Ru_s中心相比，具有最快的反應動力學和最高的內(nèi)在催化活性。

綜上，該項研究不僅揭示了Ru基催化劑中新的電子結構依賴的水解途徑和反應原理，而且證明了不同Ru物種的有利集合對于提高堿性介質(zhì)中水電解的活性和動力學是必不可少的，從而為設計用于堿性電解質(zhì)中實際生產(chǎn)H₂的高效耐用的催化劑提供了策略。

Electronic Structure-Dependent Water-Dissociation Pathways of Ruthenium-Based Catalysts in Alkaline H₂-Evolution. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202206949

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