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川大肖丹EnSM：重建氧骨架實(shí)現(xiàn)4.6V高壓下穩(wěn)定循環(huán)的LiCoO2正極

與市售的4.45 V LiCoO₂正極相比，具有4.6 V（相對(duì)于Li/Li⁺）截止電壓的LiCoO₂可以增加約28% 的能量密度。然而，析氧和劇烈相變等嚴(yán)重問(wèn)題阻礙了4.6 V LiCoO₂的實(shí)際應(yīng)用。

在此，四川大學(xué)肖丹教授等人開(kāi)發(fā)了一種室溫下的一步濕化學(xué)涂層方法，以在4.6 V高壓下穩(wěn)定 LiCoO₂的界面。通過(guò)LiAlH₄溶液對(duì)LiCoO₂顆粒的處理，表面的氧骨架被重建從而形成復(fù)合涂層，其特征是具有從有序到無(wú)序的由內(nèi)向外過(guò)渡結(jié)構(gòu)的形態(tài)。

受益于含鋁復(fù)合層，處理后的商業(yè)樣品獲得了優(yōu)異的循環(huán)性能，即使在1000次循環(huán)后仍可提供70.4% 的容量保持率。通過(guò)XPS結(jié)合Ar⁺濺射和高分辨率透射（HRTEM）檢測(cè)處理后的未循環(huán)表面結(jié)構(gòu)，表明經(jīng)過(guò)處理的表面以無(wú)定形氫氧化物為主，顯著抑制了晶格氧的析出。

圖1. XPS深度剖面表征及NMR測(cè)試

因此，提高電化學(xué)性能的關(guān)鍵是抑制晶格氧的損失，這一點(diǎn)由差示電化學(xué)質(zhì)譜（DEMS）的結(jié)果進(jìn)一步闡明。作者仔細(xì)研究了不同深度的界面演變，描繪了氟化界面與增強(qiáng)性能之間的關(guān)系。由于氫氧化鋁的引入，它促進(jìn)了F^–的捕獲，從而在循環(huán)過(guò)程中將界面層從氧化物變?yōu)楦€(wěn)定的氟化物。

結(jié)合第一性原理計(jì)算結(jié)果，鋁涂層表面抑制了表面氧的析出，優(yōu)化模型推斷氟化層可以明顯穩(wěn)定LiCoO₂的界面結(jié)構(gòu)。該研究提供了一種直接涂覆方法，該方法顯著提高了LiCoO₂在高壓下的循環(huán)穩(wěn)定性，并能夠?qū)崿F(xiàn)高儲(chǔ)能應(yīng)用。

圖2. DEMS表征和第一性原理計(jì)算

Oxygen Framework Reconstruction by LiAlH₄ treatment enabling Stable Cycling of High-voltage LiCoO₂, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.10.041

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