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二維（2D）過渡金屬二硫化物（TMD）的晶圓尺度單晶薄膜對(duì)高端設(shè)備應(yīng)用（光電器件、計(jì)算機(jī)、能源轉(zhuǎn)換、催化劑、電子學(xué)）至關(guān)重要。事實(shí)證明，數(shù)百萬單向?qū)R的2D島在單晶基板上的無縫融合是晶圓級(jí)2D單晶生長的適當(dāng)方法。

然而，就TMD而言，盡管過去十年在取向控制方面取得了一些進(jìn)展，但晶圓尺度絕緣襯底上的單層單晶薄膜并沒有直接生長。挑戰(zhàn)主要是因?yàn)門MD的非中心對(duì)稱C_3v晶格，這通常導(dǎo)致大多數(shù)高對(duì)稱表面上的反平行島的等效性。因此，需要開發(fā)新的方法，使TMD島在絕緣體上單向?qū)R。

原理上，由于TMD和六邊形氮化硼（hBN）晶格具有相同的平面對(duì)稱性，2D hBN的成功外延可以為獲得大面積外延TMD單晶提供重要線索。通過利用過渡金屬表面上的hBN邊緣和階梯邊緣之間的強(qiáng)耦合，hBN島在金屬基板上實(shí)現(xiàn)了單向?qū)R。由于TMD邊緣和絕緣體的惰性表面的自鈍化，在絕緣表面上生長TMD時(shí)，這種強(qiáng)大的邊緣-階邊耦合可能不可行。因此，絕緣表面上2D TMD的外延機(jī)理可能與金屬表面的外延機(jī)制大不相同。

突破！北京大學(xué)Nature Nanotech.首次實(shí)現(xiàn)晶圓尺寸的單晶TMD生長！

北京大學(xué)劉開輝教授、韓國基礎(chǔ)科學(xué)院丁峰教授、復(fù)旦大學(xué)吳施偉教授和北京理工大學(xué)趙蕓副教授等人合作，在Nature Nanotechnology上發(fā)表成果Dual-coupling-guided epitaxial growth of wafer-scale single-crystal WS₂ monolayer on vicinal a-plane sapphire，首次實(shí)現(xiàn)了晶圓級(jí)（兩英寸）WS₂薄膜的合成。

在這里，作者提出了兩個(gè)原則，作為選擇適當(dāng)絕緣襯底的指南：首先，絕緣表面應(yīng)具有低對(duì)稱性，以打破兩個(gè)反平行TMD島的能量簡并。其次，應(yīng)獲得晶圓尺度上均勻的原子平面，從而確保2D材料和基板之間的均勻、密切接觸。

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圖1. 相鄰a平面藍(lán)寶石上WS₂單晶單層的生長與表征

參考已建立的在藍(lán)寶石上碳納米管陣列的生長原理，作者決定采用單晶藍(lán)寶石襯底，沿著一個(gè)與(11-20)表面（或鄰近的a平面藍(lán)寶石，a-Al₂O₃）角度很小的平面切割。這種藍(lán)寶石基板是向當(dāng)?shù)毓?yīng)商定制和制作的，這使得能夠獲得沿一定方向切割角度小至0.1°的a-Al₂O₃。

藍(lán)寶石基質(zhì)首先在高溫下在氧氣中退火，以穩(wěn)定平行的原子臺(tái)階，這些臺(tái)階的寬度通常為350 nm，表面高度為2 ?。這些原子臺(tái)階邊緣旨在打破a平面藍(lán)寶石的C₂對(duì)稱性，并誘導(dǎo)WS₂島的單向?qū)R，以實(shí)現(xiàn)單晶單層薄膜的外延生長（圖1a）。作者采用了WS₂單層生長的流行配方，并成功合成了兩英寸藍(lán)寶石晶圓片上的完整WS₂單層薄膜（圖1b）。

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圖2. 在相鄰a平面藍(lán)寶石上生長的高質(zhì)量WS₂單層膜

作者使用幾種不同的表征技術(shù)證明了獲得的大面積單晶WS₂單層的卓越質(zhì)量。首先，對(duì)原子像差校正透射電鏡圖像的統(tǒng)計(jì)分析表明，生長的WS₂質(zhì)量很高，S空位濃度約為每平方米納米0.05，約為之前報(bào)告值的一半。其次，在a-Al₂O₃上生長的WS₂薄膜的低溫光致發(fā)光（PL）顯示了極其均勻的強(qiáng)度（圖2a），峰值寬度的分布狹窄，峰值能量在樣品的不同位置相同（圖2c）。第三，WS₂/a-Al₂O₃在圓形偏振PL光譜中具有很高的圓形螺旋度，這是其高質(zhì)量的另一個(gè)有力證明。最后，作者通過電氣測(cè)量檢查了質(zhì)量。

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圖3. 鄰近a平面藍(lán)寶石上WS₂島的表征

為了深入了解原始a平面藍(lán)寶石上單晶WS₂生長的機(jī)制，作者展示了WS₂島在生長的初始階段形成，如圖3a所示，其中清晰可見單向?qū)R的島——所有這些島都具有相同的梯形形狀。一個(gè)典型的WS₂島的高分辨率原子力顯微鏡（AFM）圖像進(jìn)一步證實(shí)了平行階梯邊緣和結(jié)晶度的存在（圖3b，c）。

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圖4. 相鄰a平面藍(lán)寶石上WS₂單層的雙耦合外延生長

通過理論分析和密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者發(fā)現(xiàn)WS₂島在a-Al₂O₃表面的外延對(duì)齊受雙耦合引導(dǎo)機(jī)制的約束。第一個(gè)驅(qū)動(dòng)力是WS₂和a平面藍(lán)寶石之間的耦合，這導(dǎo)致WS₂島的兩個(gè)能量簡并的反平行排列（圖4a，b，c）。第二個(gè)驅(qū)動(dòng)力是WS₂和藍(lán)寶石階梯邊緣之間的耦合，其中階梯邊緣作為a-Al₂O₃表面的活性線，以實(shí)現(xiàn)WS₂島的成核，并打破WS₂島在理想a-Al₂O₃表面上的兩個(gè)反平行排列的簡并。

晶圓級(jí)2D TMD單晶在石墨烯以外的絕緣表面上的成功生長，在過渡金屬表面上成功生長hBN，為2D半導(dǎo)體在下一代集成光學(xué)和電子器件的高端應(yīng)用中提供了必要的基石。這種雙耦合引導(dǎo)生長機(jī)制原則上也應(yīng)適用于在絕緣體上生長其他單晶TMD材料。

作者簡介

劉開輝，北京大學(xué)教授，國家杰出青年科學(xué)基金獲得者。2004年本科畢業(yè)于北京師范大學(xué)物理系。2009年在中國科學(xué)院物理研究所獲理學(xué)博士學(xué)位。2009年至2014年在美國加州大學(xué)伯克利分校物理系從事博士后工作。2014年回到北京大學(xué)物理學(xué)院工作，現(xiàn)為北京大學(xué)物理學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。

劉開輝課題組長期從事低維材料生長機(jī)理與光譜物理研究，擅長開發(fā)先進(jìn)技術(shù)手段以解決前沿科學(xué)問題。團(tuán)隊(duì)自主設(shè)計(jì)米級(jí)單晶制造裝備、搭建單個(gè)低維材料單元水平的納米光譜學(xué)表征系統(tǒng)、開發(fā)二維材料復(fù)合光纖全光纖器件。近年來，在二維材料表界面生長調(diào)控、米級(jí)單晶薄膜通用制造技術(shù)、表界面耦合物理及器件方向取得了系列研究進(jìn)展。已發(fā)表SCI論文100余篇 (google引用率>7300，h因子48)，其中包括通訊作者文章Nature (2篇)，Nature Nanotechnology (2篇)，Nature Photonics (2篇)，Nature Chemistry，Nature Communications (4篇)，Advanced Materials (10篇)，JACS (2篇)，Nano Letters (6篇)，PNAS，Science Bulletin等。

文獻(xiàn)信息

Wang, J., Xu, X., Cheng, T. et al. Dual-coupling-guided epitaxial growth of wafer-scale single-crystal WS2 monolayer on vicinal a-plane sapphire. Nat. Nanotechnol. (2021).

https://doi.org/10.1038/s41565-021-01004-0

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/13/30a92951ed/

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