極快充電(XFC)即充電時(shí)間為15分鐘,是實(shí)現(xiàn)純電動(dòng)汽車(chē)大規(guī)模應(yīng)用的關(guān)鍵。然而,鋰金屬電極表面附近的低鋰離子濃度會(huì)導(dǎo)致不受控制的枝晶生長(zhǎng),并因高電鍍電流密度而加劇。在此,浙江大學(xué)陸盈盈研究員、何奕副教授及華中科技大學(xué)馮光教授等人通過(guò)對(duì)電解液-電極界面的分子理解,揭示了在XFC恒壓充電(CV)模式下自適應(yīng)增強(qiáng)的內(nèi)部電場(chǎng)的有益影響。研究發(fā)現(xiàn),在相同的充電時(shí)間和容量下,與恒流模式(CC)相比,增加幾十毫伏的電場(chǎng)應(yīng)力可以促進(jìn)Li+ 向帶負(fù)電的鋰電極遷移,減輕界面處的Li+消耗從而抑制枝晶。此外,在鋰電極表面構(gòu)建的溶劑化鞘中包含更多的NO3– 離子,導(dǎo)致富含氮化物的固體電解質(zhì)中間相(SEI),從而有利于降低Li+ 傳輸勢(shì)壘。圖1. 對(duì)帶電界面納米結(jié)構(gòu)的分子洞察基于所揭示的優(yōu)點(diǎn),作者測(cè)試了使用有限鋰作為負(fù)極的全電池的電化學(xué)性能,以證明CV充電方法在其實(shí)際應(yīng)用中的潛力。作者發(fā)現(xiàn) Li||Li4Ti5O12電池在高達(dá)27 mA cm-2的充電電流下可實(shí)現(xiàn)550次循環(huán)的穩(wěn)定循環(huán)性能,并且Li||S全電池在70 次循環(huán)中表現(xiàn)出穩(wěn)定的700 mAh g-1的比容量,充電時(shí)間低于12分鐘。此外,CV 模式下的內(nèi)部電場(chǎng)不僅在快速充電過(guò)程中對(duì)穩(wěn)定鋰沉積起到了有益的作用,也促進(jìn)了多硫化物陰離子遷移到正極,從而減輕了穿梭效應(yīng)并提高了硫的利用率。這項(xiàng)工作不僅豐富了對(duì)界面納米結(jié)構(gòu)的基本理解,而且為穩(wěn)定XFC中的鋰沉積提供了一種可行的方法。圖2. 在CC和CV方法中快速充電Li||S電池的電化學(xué)性能Inhibiting Dendrite Growth via Regulating the Electrified Interface for Fast-Charging Lithium Metal Anode, ACS Central Science 2021. DOI: 10.1021/acscentsci.1c01014