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張乃慶/范立雙AEM：晶面工程誘導(dǎo)活性SnO2納米催化劑實現(xiàn)高度穩(wěn)定的鋰硫電池

鋰硫電池在新一代可充電電池中表現(xiàn)出巨大的潛力。然而，多硫化鋰（LiPSs）中間體不可避免的溶解和擴散引起的嚴重穿梭效應(yīng)導(dǎo)致硫利用率低、容量衰減快和鋰負極腐蝕。為了解決上述問題，各種催化劑材料已被開發(fā)并引入鋰硫電池，通過晶面工程控制暴露的晶面是提高催化活性的有效策略。

在此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)張乃慶教授、范立雙等人通過調(diào)節(jié)暴露的晶面合成了錨定在還原氧化石墨烯上的不同SnO₂納米晶體，并用作催化劑以系統(tǒng)地研究Li-S化學(xué)中的晶面效應(yīng)。

實驗和DFT分析都表明，與被{111}晶面包裹的SnO₂八面體（SnO₂ {111}）相比，SnO₂{332}（被{332}晶面包裹）可以更有效地固定LiPS并加速硫物種的氧化還原動力學(xué)。具體而言，SnO₂{332}具有豐富配位不飽和Sn原子，因而比SnO₂ {111}具有更好的吸附和催化性能，不僅可以更有效地吸附LiPS并促進其轉(zhuǎn)化，而且顯著降低了Li₂S的分解能壘。

圖1. SnO₂{332}和SnO₂{111}的表征及模型示意圖

因此，當使用SnO₂{332}作為活性電催化劑時，鋰硫電池在0.1 C下提供了1478 mAh g^-1的高比容量和出色的長期循環(huán)穩(wěn)定性，在2 C下可循環(huán)2000次且在每個循環(huán)期間的容量衰減率低至 0.021%。

此外，即使在硫負載量為 8.12 mg cm^-2的情況下電池仍能穩(wěn)定循環(huán)，并在0.2 C時100次循環(huán)后仍保持6.93mAh cm^-2的高面積容量。該研究證實，晶面工程是優(yōu)化催化劑性能的一種有前景的策略，加深了對Li-S化學(xué)中表面結(jié)構(gòu)定向電催化的理解，同時有助于設(shè)計先進的硫電極。

圖2. 基于不同催化劑的鋰硫電池的電化學(xué)性能

Crystal Facet Engineering Induced Active Tin Dioxide Nanocatalysts for Highly Stable Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102995

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