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上硅所李馳麟Sci. Adv.：能量密度達(dá)1100 Wh/kg的高度可逆轉(zhuǎn)換型正極

由于其較高的能量密度，轉(zhuǎn)換型氟化鐵是一種很有前途的插層氧化物的替代正極。然而，在金屬-氟部分的重復(fù)分裂和重新鍵合期間，其固有的固-固轉(zhuǎn)化非常緩慢，這限制了其進(jìn)一步應(yīng)用。

圖1. 兩種氟氧化鐵的合成、結(jié)構(gòu)和形態(tài)表征

為此，中科院上海硅酸鹽研究所李馳麟研究員等人設(shè)計(jì)了一種固-液“氟通道”，通過醚基電解液中的三（五氟苯基）硼烷（TPFPB）添加劑的陰離子受體激活氟氧化物的高度可逆轉(zhuǎn)化反應(yīng)。

作為F^–受體的TPFPB 分子能夠解離無活性LiF并在多相界面處形成溶劑化的F^–中間體 [TPFPB-F]^–，這可以通過繞過堅(jiān)韌的固-固轉(zhuǎn)換。

基于此，作者通過水合氟化鐵的熱誘導(dǎo)自氧滲透合成了兩種不同含氧量的金紅石型氟化物（FeO_0.3F_1.7和FeO_0.7F_1.3）作為正極材料。

圖2. 由TPFPB實(shí)現(xiàn)的固液F傳輸通道的表征

這種含電解液衍生氟化CEI層的固液通道的構(gòu)建促進(jìn)了氟氧化物正極中F的簡單往返傳輸和鋰的可逆嵌入/提取，這也是實(shí)現(xiàn)FeO_0.3F_1.7和FeO_0.7F_1.3持續(xù)轉(zhuǎn)化反應(yīng)（能量效率接近80%）和高倍率性能（2 A g^-1時(shí)的可逆容量為320 mAh g^-1）的關(guān)鍵。

在220和4300 W/kg的功率密度下，F(xiàn)eO_0.3F_1.7和FeO_0.7F_1.3正極能量密度分別達(dá)到1100和700 Wh/kg。這種固液氟通道的關(guān)鍵發(fā)現(xiàn)可能為開發(fā)高能量密度的氟轉(zhuǎn)換電池系統(tǒng)提供有效的策略。

圖3. FeO_0.3F_1.7和FeO_0.7F_1.3正極的電化學(xué)性能

Construction of solid-liquid fluorine transport channel to enable highly reversible conversion cathodes, Science Advances 2021. DOI: 10.1126/sciadv.abj1491

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