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齊偉/付昱Matter：首次報(bào)道！雙MOFs內(nèi)定向還原實(shí)現(xiàn)高效選擇性催化

將金屬有機(jī)骨架（MOF）定向的加工成具有理想結(jié)構(gòu)和性能的獨(dú)特雜化材料是探索MOF化合物增強(qiáng)功能和潛在應(yīng)用的關(guān)鍵性挑戰(zhàn)。

近日，中科院金屬研究所齊偉研究員和東北大學(xué)付昱教授（共同通訊作者）等人首次報(bào)道了“瓶變?yōu)榇保╯hip-from-a-bottle）的新型合成方法，并用于構(gòu)建MOFs/納米顆粒復(fù)合材料。

即利用雙金屬M(fèi)OFs中不同金屬團(tuán)簇的氧化還原能力差異，選擇性的將活性金屬團(tuán)簇還原為金屬納米顆粒，并保持其余部分的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，從而實(shí)現(xiàn)了可控的制備多種不同類型的MOFs/納米顆粒復(fù)合材料。

首先，作者從還原勢(shì)能（E_rereduction）的觀點(diǎn)出發(fā)，通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算揭示了MOFs團(tuán)簇的還原性，這是MOF定向還原過(guò)程的基本原理。

在這個(gè)過(guò)程中，雙金屬M(fèi)OFs中具有高還原性的活性組分被選擇性地還原為金屬納米結(jié)構(gòu)，而其余（惰性）部分則保持其結(jié)構(gòu)完整性。

接著，作者利用“定點(diǎn)還原策略”對(duì)ZIF-67@ZIF-8、Cu-HKUST-1@Zn-HKUST-1等常見(jiàn)的雙金屬M(fèi)OFs進(jìn)行加工處理，選擇性的將雙金屬M(fèi)OFs中活性金屬團(tuán)簇部分還原為金屬納米顆粒，成功地制備了一系列具有不同結(jié)構(gòu)的MOFs/金屬納米顆粒復(fù)合材料，包括蛋黃殼、核-殼和分散結(jié)構(gòu)。

更重要的是，作者利用由ZIF-67@ZIF-8選擇性還原制備了蛋黃殼結(jié)構(gòu)Co-B@ZIF-8復(fù)合材料，其在催化酮加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出獨(dú)特的尺寸選擇性能，這源于納米金屬催化劑的高催化性能和MOFs良好微孔性質(zhì)的分子篩行為的結(jié)合。該研究報(bào)道的這種新型的MOFs/金屬納米顆粒復(fù)合材料作為模型催化劑平臺(tái)在研究催化劑結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系上展現(xiàn)了巨大的潛力。

Site-directed reduction engineering within bimetal-organic frameworks for efficient size-selective catalysis. Matter, 2021, DOI: 10.1016/j.matt.2021.06.038.

https://doi.org/10.1016/j.matt.2021.06.038.

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