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鄭大付永柱/郭瑋Small：動(dòng)態(tài)混合相MoS2使高性能鋰有機(jī)硫化物電池成為可能

在現(xiàn)實(shí)電池中實(shí)現(xiàn)高能量密度和長(zhǎng)循環(huán)壽命仍然是一個(gè)未滿足的需求，這引發(fā)了對(duì)新電極材料以及新存儲(chǔ)機(jī)制的發(fā)現(xiàn)的研究。基于S-S鍵轉(zhuǎn)化化學(xué)的有機(jī)硫化物R-S_n-R（n=3-6）作為一種新型可充鋰電池正極材料，具有諸多優(yōu)勢(shì)和廣闊前景；然而，較差的電/離子導(dǎo)電性和緩慢的氧化還原動(dòng)力學(xué)是其應(yīng)用的主要障礙。

鄭州大學(xué)付永柱、郭瑋等報(bào)道了通過(guò)引入在還原氧化石墨烯上生長(zhǎng)的1T MoS₂與苯基四硫化物（Ph-S₄-Ph，PTS，理論比容量為570 mAh g^-1）雜交的有機(jī)-無(wú)機(jī)混合正極（PTS@MSGC），提高了電池性能。

圖1 PTS的氧化還原反應(yīng)

1T MoS₂@rGO/CNTs基體不僅可以吸附可溶性PTS和放電產(chǎn)物，還可以催化活性材料的電化學(xué)轉(zhuǎn)化。由于基體的眾多優(yōu)點(diǎn)，Li-PTS@MSGC電池在0.5 C下可提供524 mAh g^-1的高可逆比容量，電池在950次循環(huán)后仍可保持69.8%的容量。

紐扣電池可以在9.30 mg cm^-2高PTS負(fù)載和0.1 C下以446 mAh g^-1的高容量運(yùn)行。電極中的PTS含量為 81.8 wt%，碳含量?jī)H為15.6 wt%。

圖2 紐扣電池性能

為滿足現(xiàn)實(shí)但具有挑戰(zhàn)性的條件，具有高活性材料負(fù)載（6.2 mg cm^-2）和低E/PTS比（2.5 uL mg^-1）的軟包電池在0.1 C下可提供330 mAh g^-1的比容量，循環(huán)100次后仍保持256 mAh g^-1。它顯示出336.2 Wh kg^-1的初始比能量和100次循環(huán)后258.9 Wh kg^-1的可逆比能量。即使在E/PTS比為 0.7 uL mg^-1的極端條件下，電池仍然可以工作 10個(gè)循環(huán)。

同時(shí)，作者對(duì)MoS₂相變進(jìn)行了系統(tǒng)研究，發(fā)現(xiàn)動(dòng)態(tài)的1T-2H混合相可以促進(jìn)電子的躍遷，降低電阻，促進(jìn)電化學(xué)反應(yīng)。有機(jī)-無(wú)機(jī)混合正極為設(shè)計(jì)電池系統(tǒng)提供了新的視野，同樣的方法可以應(yīng)用于其他無(wú)機(jī)成分，包括單一過(guò)渡金屬原子、金屬硫化物和金屬氧化物。

圖3 軟包電池性能

Dynamic 1T-2H Mixed-Phase MoS2 Enables High-Performance Li-Organosulfide Battery. Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202105071

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