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開(kāi)發(fā)將制氫與二氧化碳捕獲和利用相結(jié)合的新型碳負(fù)制氫路線(xiàn)是非常必要的?；诖耍?strong>北京化工大學(xué)馮俊婷教授（通訊作者）等人構(gòu)建了碳酸鹽型Cu_xMg_yFe_z層狀雙氫氧化物（LDH），然后以甘油氧化為驅(qū)動(dòng)力進(jìn)行層間CO₃^2-還原的光催化反應(yīng)，誘導(dǎo)LDH層上的電子儲(chǔ)存。

在預(yù)儲(chǔ)存電子的參與以及H₂O存在下，CO₂被捕獲以回收層間CO₃^2-，同時(shí)產(chǎn)生等量的H₂。在光催化反應(yīng)過(guò)程中，Cu_0.6Mg_1.4Fe₁表現(xiàn)出1.63 mmol/g的CO釋放量和3.81 mmol/g的二羥基丙酮產(chǎn)率。在碳負(fù)H₂生產(chǎn)過(guò)程中，它顯示出1.61 mmol/g的CO₂捕獲量和1.44 mmol/g的H₂產(chǎn)率。

作者使用Cu_0.6Mg_1.4Fe₁作為模型進(jìn)行了密度泛函理論（DFT）計(jì)算。考慮了三個(gè)候選的氧空位構(gòu)型，由Cu、Mg和Fe陽(yáng)離子配位的氧原子（羥基）最容易逃逸并形成氧空位缺陷，最小的氧空位形成能（E_f）為0.34 eV。因此，在M(OH)₆八面體中用Cu取代部分Mg將促進(jìn)氧空位的形成。

本文進(jìn)一步研究了光催化反應(yīng)的可能路徑：CO₃^2-→CO₃*→CO₃H*→CO₃H₂*/CO₂*→COOH*→CO*→CO。分別采用Cu和Fe陽(yáng)離子作為活性位點(diǎn)，CO₂*路徑（藍(lán)線(xiàn)）始終是Cu和Fe位點(diǎn)上的優(yōu)勢(shì)路徑。

此外，COOH*的形成是Cu位點(diǎn)上的決速步，ΔG為0.68 eV，而CO*的解吸是Fe位點(diǎn)上的決速步，ΔG為0.37 eV。較低的反應(yīng)能壘表明Fe是光還原的主要活性位點(diǎn)。

本文進(jìn)一步考慮了碳負(fù)制氫的吉布斯自由能，計(jì)算結(jié)果表明，CO₂分子被吸收到Fe位點(diǎn)上并被捕獲到層間，在H₂O的存在下生成CO₃^2-，同時(shí)伴有等量的H₂生成。耦合過(guò)程始終遵循反應(yīng)方程式2M^(n-1)++H₂O+CO₂→2Mⁿ⁺+H₂+CO₃^2-。計(jì)算出的平均自由能為-0.41 eV，表明耦合過(guò)程在環(huán)境溫度和壓力下是自發(fā)的。

上述結(jié)果說(shuō)明了Cu_xMg_yFe_z催化劑中Cu和Fe陽(yáng)離子的影響，并預(yù)測(cè)了光催化反應(yīng)以及碳負(fù)制氫的可行性。

A Carbon-Negative Hydrogen Production Strategy: CO₂ Selective Capture with H₂ Production. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202216527.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202216527.

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