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余家國/張留洋Small: 原位輻射XPS對S型TiO2@ZnIn2S4光催化劑高效光催化CO2還原機制研究

余家國/張留洋Small: 原位輻射XPS對S型TiO2@ZnIn2S4光催化劑高效光催化CO2還原機制研究
在溫和條件下將CO2催化還原(PCR)還原為化學(xué)燃料被認為有望緩解能源危機和溫室效應(yīng)。所以高效分級光催化劑的合理設(shè)計受到了人們的廣泛關(guān)注。
武漢理工大學(xué)余家國、張留洋等報道了一種S型核殼TiO2@ZnIn2S4異質(zhì)結(jié)光催化劑,其能夠高效光催化CO2還原。
余家國/張留洋Small: 原位輻射XPS對S型TiO2@ZnIn2S4光催化劑高效光催化CO2還原機制研究
作者通過原位化學(xué)浴沉積反應(yīng)在TiO2空心球的外表面上生長了ZnIn2S4納米片。這種合理的設(shè)計不僅能夠為PCR反應(yīng)提供大的比表面積和豐富的反應(yīng)位點,而且能夠有效抑制光生電子和空穴的復(fù)合。
同時,通過原位輻射X射線光電子能譜、功函數(shù)計算和電子順磁共振(EPR)測試驗證了S型光生電荷轉(zhuǎn)移機制。在光照下,內(nèi)電場(IEF)、界面能帶彎曲和庫侖相互作用的共同作用使得TiO2 CB中的光生電子很容易轉(zhuǎn)移到ZnIn2S4 VB并與ZnIn2S4上的光生空穴復(fù)合,能夠有效提高PCR性能。
余家國/張留洋Small: 原位輻射XPS對S型TiO2@ZnIn2S4光催化劑高效光催化CO2還原機制研究
TiO2@ZnIn2S4(0.12 mmol g-1)的CO2吸附能力高于TiO2(0.09 mmol g-1)和ZnIn2S4(0.10 mmol g-1)。TiO2@ZnIn2S4的總CO2光還原轉(zhuǎn)化率(CO、CH3OH和CH4的總產(chǎn)率)比原始的ZnIn2S4和TiO2分別增加了2.75倍和4.43倍。
這項工作為解決氣-固PCR反應(yīng)體系中沒有助催化劑和犧牲劑的異質(zhì)結(jié)光催化劑的形成和光生電荷轉(zhuǎn)移機制提供了一種可行的方法。
In situ Irradiated XPS Investigation on S-Scheme TiO2@ZnIn2S4 Photocatalyst for Efficient Photocatalytic CO2 Reduction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202103447

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