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?南師大JACS: 非對(duì)稱(chēng)低頻脈沖策略立大功！實(shí)現(xiàn)超長(zhǎng)CO2還原穩(wěn)定性和可控產(chǎn)品選擇性

銅基催化劑由于能夠?qū)O₂轉(zhuǎn)化為高附加值的多碳產(chǎn)品，其在電化學(xué)CO₂還原(CO₂RR)中得到了廣泛的應(yīng)用。但是，銅基催化劑的穩(wěn)定性和選擇性較差，這嚴(yán)重限制了它們的實(shí)際應(yīng)用。

近日，南京師范大學(xué)古志遠(yuǎn)課題組提出了一種簡(jiǎn)單有效的不對(duì)稱(chēng)低頻脈沖策略(ALPS)，以顯著提高銅-二甲基吡唑絡(luò)合物Cu₃(DMPz)₃催化劑在CO₂RR中的穩(wěn)定性和選擇性。

具體而言，ALPS采用不對(duì)稱(chēng)還原和氧化持續(xù)時(shí)間，使有效CO₂RR時(shí)間最大化，提高了電能利用效率，并且低頻也使催化劑的選擇性最大化；另一方面，ALPS采用不對(duì)稱(chēng)脈沖電位控制活性中心的氧化狀態(tài)，通過(guò)多電位組合提高產(chǎn)物的選擇性。為了顯示出ALPS的優(yōu)越性，研究人員設(shè)計(jì)了兩種不同的ALPS，分別定向產(chǎn)生CH₄和C₂H₄。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在傳統(tǒng)恒電位條件下Cu₃(DMPz)₃的CO₂RR性能較差，對(duì)C₂H₄和CH₄的法拉第效率(FE)分別為34.5%和5.9%，并且穩(wěn)定時(shí)間小于1 h。采用兩種ALPS法的Cu₃(DMPz)₃的催化產(chǎn)物CH₄(24 h內(nèi)FE_CH4=80.3%和76.6%以上)和C₂H₄(24 h內(nèi)FE_C2H4=70.7%和66.8%以上)的選擇性很高，并且穩(wěn)定反應(yīng)時(shí)間分別高達(dá)300 h (FE_CH4>60%)和145 h (FE_C2H4>50%)。一系列光譜表征結(jié)果顯示，HRTEM，SAED和HAADF顯示，ALPS方法導(dǎo)致Cu₃(DMPz)₃原位生成并穩(wěn)定了Cu團(tuán)簇。

同時(shí)，ALPS方法利用Cu(0和I)的氧化態(tài)調(diào)節(jié)C₂H₄選擇性，以Cu(I和II)的氧化態(tài)調(diào)節(jié)CH₄選擇性。原位光譜和理論計(jì)算表明，ALPS方法顯著改變了催化劑的吸附態(tài)和局部pH值，進(jìn)而影響了CH₄或C₂H₄關(guān)鍵中間體的吸附能。

因此，ALPS方法有助于提高銅基材料的CO₂RR選擇性和穩(wěn)定性，這為銅基材料的進(jìn)一步發(fā)展和CO₂RR的實(shí)際應(yīng)用提供了新的機(jī)遇。

Asymmetric Low-Frequency Pulsed Strategy Enables Ultralong CO₂ Reduction Stability and Controllable Product Selectivity. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c09501

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/12/d96c125009/

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