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張強(qiáng)/李博權(quán)JACS：半固定化分子電催化劑加速Li–S電池反應(yīng)動力學(xué)

由于2600 Wh kg^-1的超高理論能量密度，鋰硫（Li–S）電池是極具前景的下一代儲能裝置。然而，具有復(fù)雜均相和非均相電化學(xué)過程的多相硫氧化還原反應(yīng)動力學(xué)緩慢，因此需要有針對性的高效電催化劑。

清華大學(xué)張強(qiáng)、北京理工大學(xué)李博權(quán)等設(shè)計(jì)了一種半固定化分子電催化劑以促進(jìn)Li–S電池中多相硫氧化還原反應(yīng)的動力學(xué)。

圖1具有固定活性位點(diǎn)的常規(guī)多相電催化劑和同時(shí)具有多相和均相電催化功能的半固定電催化劑的示意圖

具體而言，卟啉電催化活性位點(diǎn)通過共價(jià)接枝到聚吡咯連接體上而集成在石墨烯導(dǎo)電基底上（G@ppy-por）。作為這項(xiàng)工作中的半固定化策略，聚吡咯連接體同時(shí)賦予卟啉活性位點(diǎn)均相和非均相電催化功能，這分別源于其固有的導(dǎo)電性和柔性。

一方面，導(dǎo)電聚吡咯連接體將卟啉活性位點(diǎn)整合在導(dǎo)電通路中，用于非均相電催化。另一方面，聚吡咯連接體的柔性將卟啉活性位點(diǎn)的電催化功能從二維導(dǎo)電表面擴(kuò)展到三維體電解質(zhì)，以實(shí)現(xiàn)均相電催化。

圖2 G@ppy-por的表征

因此，所設(shè)計(jì)的電催化劑增強(qiáng)了全范圍的硫氧化還原動力學(xué)，并隨著Li₂S沉積尺寸的增加而優(yōu)化了相變模式。此外，半固定化策略使Li-S軟包電池具有更高的比容量、更高的倍率性能、更長的循環(huán)壽命，以及343 Wh kg^-1的高實(shí)用能量密度。

該工作不僅提出了一種有效的半固定化電催化劑設(shè)計(jì)策略來提高Li-S電池的性能，而且還激發(fā)了面臨類似多相電化學(xué)能量過程的電催化劑的發(fā)展。

圖3 Li-S電池性能

Semi-Immobilized Molecular Electrocatalysts for High-Performance Lithium–Sulfur Batteries. Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c09107

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