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彭天右/李仁杰AFM: CuPor-RuN3聚合物上單原子活性位點增強光電/電催化HER

彭天右/李仁杰AFM: CuPor-RuN3聚合物上單原子活性位點增強光電/電催化HER
有機聚合物由于能夠通過異質金屬摻入和/或功能化而具有優(yōu)異的催化性能,在能量轉換領域引起了廣泛關注。
武漢大學彭天右、李仁杰等以Cu-卟啉(CuPor)和Ru-N’NN’-鉗形配合物(RuN3)為單體合成了一種新型鉗形配合物橋聯(lián)卟啉聚合物,其具有優(yōu)異的光電/電催化HER性能。
彭天右/李仁杰AFM: CuPor-RuN3聚合物上單原子活性位點增強光電/電催化HER
彭天右/李仁杰AFM: CuPor-RuN3聚合物上單原子活性位點增強光電/電催化HER
所得的CuPor-RuN3聚合物具有優(yōu)異的電催化析氫反應(HER)性能。包括出色的耐久性(保持催化活性約60 h)和在酸性和堿性介質中在10 mA cm-2電流密度下的過電位分別為73 mV和114 mV。
此外,將CuPor-RuN3聚合物應用于具有BiVO4光陽極的光電化學(PEC)電池,其中來自CuPor-RuN3的額外光生電子使得BiVO4 ||CuPor-RuN3 PEC電池(1.23 V,1.13 mA cm-2)比BiVO4||Pt/C電池(1.23 V,0.92 mA cm-2)更好的水分解活性,表明CuPor-RuN3將成為替代基準Pt/C的光電/電催化劑。
彭天右/李仁杰AFM: CuPor-RuN3聚合物上單原子活性位點增強光電/電催化HER
實驗和理論研究表明,聚合物中的Cu/Ru異雙金屬中心不僅增強了從Cu位點到作為單原子催化位點(Ru-N3)的Ru位點的固有電子轉移,而且還有效地調節(jié)了電子Ru-N3位點的電子性質,從而提高光電/電催化HER活性。
Ru-Pincer Complex-Bridged Cu-Porphyrin Polymer for Robust (Photo)Electrocatalytic H2 Evolution via Single-Atom Active Sites. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107290

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