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許多新興材料，如用于手機(jī)顯示器和OLED電視屏幕的超穩(wěn)定玻璃，其性能都?xì)w功于玻璃-形成液表面流動性增強(qiáng)的梯度。這種表面遷移率增強(qiáng)的發(fā)現(xiàn)，重塑了人們對玻璃成形劑的行為以及如何將其制成改良材料的理解。在聚合物玻璃中，由于存在第二長度尺度(聚合物鏈的大小)以及界面遷移梯度的長度尺度，使這些界面修飾變得復(fù)雜。

在此，來自美國南佛羅里達(dá)大學(xué)的David S. Simmons & 普林斯頓大學(xué)的Rodney D. Priestley & 浙江理工大學(xué)的左彪等研究者，通過模擬、理論和時間解析表面納米蠕變實驗揭示了這種玻璃狀聚合物表面的雙尺度特性，即使在由短的、次糾纏鏈組成的聚合物中，也會導(dǎo)致一種瞬態(tài)橡膠狀、糾纏狀表面行為的出現(xiàn)。相關(guān)論文以題為“Mobility gradients yield rubbery surfaces on top of polymer glasses”于2021年08月18日發(fā)表在Nature上。

據(jù)悉，這是浙江理工大學(xué)紡織學(xué)科的首篇Nature正刊，實現(xiàn)了從0到1的突破。與此同時，這也是浙江理工大學(xué)繼7月28日在Nature上發(fā)表合作文章之后，又一篇正刊。

在此，研究者為了探究表面聚合物鏈運動的本質(zhì)，在聚合物表面放置不混溶的液滴，通過界面潤濕獲得納米級表面蠕變。如圖1所示，在這種幾何結(jié)構(gòu)中，作用于三相線微觀區(qū)域的法向界面力將聚合物表面向上拉，在液滴周圍形成一個明確的潤濕脊，其高度d由垂直力和材料柔度D的平衡貢獻(xiàn)決定;即d ~D×γ₁sinθ。d隨液滴放置時間t的變化反映了聚合物的表面蠕變，即D_t~d_t~t，揭示了聚合物的表面力學(xué)。由表面張力引起的應(yīng)力σ (σ≈γ₁sinθ/w；其中w為脊寬，一般大于10 nm)小于聚苯乙烯的屈服應(yīng)力，表現(xiàn)為線性粘彈性響應(yīng)。

模擬、理論和時間分辨表面納米蠕變實驗揭示，這種玻璃狀聚合物表面的雙尺度性質(zhì)，甚至在由短、次糾纏鏈組成的聚合物中，也會導(dǎo)致一種瞬態(tài)橡膠狀、糾纏狀表面行為的出現(xiàn)。

研究者發(fā)現(xiàn)這種效應(yīng)來自于節(jié)段動力學(xué)和鏈構(gòu)象統(tǒng)計的疊加梯度。這種橡膠行為的壽命，將有廣泛的影響，限制表面松弛的核心應(yīng)用，包括摩擦學(xué)，附著力，聚合物玻璃的表面愈合，隨著材料的冷卻延長。在時間-溫度疊加(TTS)中，根據(jù)聚合物物理和流變學(xué)的基本原理，表面層受到普遍破壞。

這一發(fā)現(xiàn)，可能需要重新評估預(yù)測具有高界面面積的聚合物玻璃的長期性能的策略。研究者預(yù)計，這種界面瞬態(tài)彈性體效應(yīng)和TTS擊穿通常會發(fā)生在界面決定材料性能的材料中，包括從納米復(fù)合材料到薄膜高分子體系。

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圖1 潤濕脊的形成及其拓?fù)淦拭?/strong>

圖2 聚合物納米流變學(xué)與表面鏈動力學(xué)

圖3 聚合物玻璃表面的TTS失效

圖4 ITO結(jié)構(gòu)的單分子ECL成像在未糾纏的聚合物表面出現(xiàn)橡膠動力學(xué)

顯然，長鏈和短鏈聚合物都可以在聚合物玻璃表面擴(kuò)散，但它們的擴(kuò)散是由與梯度更深的慢弛豫材料的連接決定的，即使在次糾纏系統(tǒng)中，也會產(chǎn)生一種瞬態(tài)類-橡膠的表面行為。因此，這種緩慢、短暫的橡膠表面鏈動力學(xué)的新模式，正是因為表面分段動力學(xué)相對于體積加速而出現(xiàn)的。

文獻(xiàn)信息

Hao, Z., Ghanekarade, A., Zhu, N.?et al.?Mobility gradients yield rubbery surfaces on top of polymer glasses.?Nature?596,?372–376 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03733-7

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03733-7#citeas

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/12/c0caffb95a/

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