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Nat. Commun.: 用于耐用鋰離子電池的過(guò)渡金屬摻雜富鎳層狀正極材料

摻雜是眾所周知的提高層狀正極材料電化學(xué)儲(chǔ)能性能的有效策略。目前已經(jīng)報(bào)道了許多關(guān)于各種摻雜劑的研究，然而摻雜劑及其對(duì)正極穩(wěn)定性的影響之間的一般關(guān)系尚未確定。

在此，美國(guó)德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校C. Buddie Mullins及韓國(guó)漢陽(yáng)大學(xué)Yang-Kook Sun等人研究了不同摻雜劑（Mg²⁺、Al³⁺、Ti⁴⁺、Ta⁵⁺和Mo⁶⁺）的氧化態(tài)對(duì)富Ni正極材料Li[Ni_0.91Co_0.09]O₂的電化學(xué)、形貌和結(jié)構(gòu)性能的影響。

軟包鋰離子全電池的恒流循環(huán)測(cè)試表明，高氧化態(tài)摻雜的正極性能明顯優(yōu)于未摻雜的正極和低氧化態(tài)的摻雜正極。特別是，摻雜Ta⁵⁺和Mo⁶⁺的Li[Ni_0.91Co_0.09]O₂正極在200 mA g^-1下循環(huán)3000次后容量保持在初始比容量的81.5%左右。

圖1. 含不同摻雜劑的軟包鋰離子全電池的恒流循環(huán)測(cè)試

對(duì)初級(jí)粒子形態(tài)特征和層狀晶格的表征表明，具有高氧化態(tài)的摻雜劑的穩(wěn)定作用表現(xiàn)為高度取向、細(xì)長(zhǎng)的晶粒微結(jié)構(gòu)和Li/過(guò)渡金屬（TM）陽(yáng)離子有序的超晶格原子排列。

前者保持二次粒子的相干性以抑制內(nèi)阻的增加，并且與容量保持密切相關(guān)。后者用作原子柱以防止深度充電時(shí)層狀平面的坍塌，這是由降低Li/Ni層間混合能的+5和+6氧化態(tài)引起的。

因此，具有高氧化態(tài)的摻雜劑在微觀(guān)和原子水平上穩(wěn)定層狀正極以延長(zhǎng)使用壽命。未來(lái)應(yīng)該努力探索其他具有高氧化態(tài)的摻雜劑，這些摻雜劑會(huì)在正極顆粒結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生有利的特征。此外，應(yīng)重點(diǎn)研究鎳含量超過(guò)90% 的正極，以提高能量密度并降低鋰離子電池的鈷含量。

圖2. 摻雜劑的高氧化態(tài)促進(jìn)了Li/TM有序結(jié)構(gòu)

圖3. 通過(guò)控制富鎳層狀正極的鈷錳比優(yōu)化電化學(xué)性能

Transition metal-doped Ni-rich layered cathode materials for durable Li-ion batteries, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-26815-6

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