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AM: 分散在碳基底上的Mn單原子，實(shí)現(xiàn)高效催化CO2還原和用于非質(zhì)子Li-CO2電池

由于過(guò)度使用化石燃料，CO₂的持續(xù)排放加速了全球變暖，并導(dǎo)致了許多生態(tài)問(wèn)題。發(fā)展將CO₂轉(zhuǎn)化為其他高附加值產(chǎn)物的技術(shù)，如電化學(xué)CO₂還原(CO₂RR)和Li-CO₂電池，對(duì)于全球環(huán)境和能源問(wèn)題的緩解具有重要意義。

近日，浙江大學(xué)陸俊和北京理工大學(xué)姚瑩等通過(guò)在Mn-N₄催化劑的第二個(gè)配位層中引入環(huán)氧基團(tuán)，來(lái)調(diào)控Mn SAC的微環(huán)境(命名為MCs-(N,O))，以實(shí)現(xiàn)在水介質(zhì)中高效催化CO₂轉(zhuǎn)化為CO和用于非質(zhì)子Li-CO₂電池。

具體而言，研究人員首先通過(guò)密度泛函理論(DFT)計(jì)算來(lái)了解Mn-N-C催化劑的局部結(jié)構(gòu)與其催化活性之間的關(guān)系。結(jié)果表明，鄰近Mn-N₄位點(diǎn)的適當(dāng)?shù)沫h(huán)氧基團(tuán)可以降低Mn位點(diǎn)的d帶中心，削弱CO的結(jié)合強(qiáng)度，從而顯著促進(jìn)了CO₂RR動(dòng)力學(xué)?；诶碚撚?jì)算，研究人員制備了碗狀MCs-(N,O)催化劑，并且原子Mn分散在碗狀介孔碳顆粒中。

性能測(cè)試結(jié)果顯示，所制備的MCs-(N,O)催化劑具有優(yōu)異的電催化性能，在水溶液中的CO法拉第效率和部分電流密度分別為94.5%(?0.55 V)和13.7 mA cm^?2(過(guò)電位低至0.44 V)。同時(shí)，作為非質(zhì)子Li-CO₂電池的陰極催化劑，MCs-(N,O)具有良好的活性位點(diǎn)和獨(dú)特的介孔碗狀，這優(yōu)化了放電產(chǎn)物的成核行為以便于后續(xù)的充電分解。

更重要的是，基于MCs-(N,O)的非質(zhì)子Li-CO₂電池還提供了低過(guò)電位和優(yōu)良的1000小時(shí)的循環(huán)穩(wěn)定性。綜合以上結(jié)果，該項(xiàng)研究為設(shè)計(jì)和制造用于將CO₂轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的產(chǎn)品和能量輸出的SACs提供了一條新的途徑。

Atomically Dispersed Manganese on Carbon Substrate for Aqueous and Aprotic CO₂ Electrochemical Reduction. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202210658

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/12/ad79af421a/

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