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王俊&侴術(shù)雷AFM: 包裹在碳納米管上的MoS2納米薄片的缺陷工程助力高效鋰氧電池

目前鋰氧電池（LOB）實(shí)際應(yīng)用仍受到其有限的實(shí)際能量密度、倍率能力和循環(huán)壽命的阻礙，開(kāi)發(fā)高性能催化劑是提高電池性能的關(guān)鍵因素，其可以促進(jìn)在正極發(fā)生的氧還原反應(yīng) (ORR) 和析氧反應(yīng) (OER) 的緩慢動(dòng)力學(xué)。

在此，山東大學(xué)王俊助理研究員及溫州大學(xué)侴術(shù)雷教授等人報(bào)道了一種有缺陷的MoS_2-x @碳納米管（CNT）復(fù)合材料并將其用作LOB的正極催化劑。這種核殼MoS_2-x @CNT復(fù)合材料是通過(guò)水熱法合成的，經(jīng)過(guò)退火和NaBH₄還原后處理，其中有缺陷的MoS₂納米薄片均勻地包裹在3D CNT網(wǎng)上。

與CNT和MoS₂@CNT正極相比，MoS_2-x @CNT正極表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，包括優(yōu)異的放電/充電比容量（19989/17605 mAh g^-1@200 mAh g^-1）、良好的倍率性能（7000/6267 mAh g^-1@1000 mAh g^-1）和穩(wěn)定的循環(huán)性能（在500 mAh g^-1的有限比容量下，在1000 mA g^-1下可循環(huán)超過(guò)666次）。

圖1. MoS_2-x @CNT正極的電化學(xué)性能

作者在不同階段進(jìn)行理論計(jì)算和非原位測(cè)量以探索放電和充電過(guò)程中的反應(yīng)途徑。DFT計(jì)算揭示了由于硫空位的引入，復(fù)合材料上的MoS_2-x的性質(zhì)從半導(dǎo)體到導(dǎo)體不斷變化，導(dǎo)致電荷重新分布并大大增加了活性位點(diǎn)的數(shù)量。

原位微分電化學(xué)質(zhì)譜（DEMS）驗(yàn)證了OER過(guò)程中不同放電產(chǎn)物的e^–/O₂轉(zhuǎn)移比的差異，這說(shuō)明MoS_2-x@CNT正極在高電流密度下的主要放電產(chǎn)物是Li_2-xO₂，這更易于實(shí)現(xiàn)循環(huán)過(guò)程中的可逆轉(zhuǎn)化從而提高循環(huán)穩(wěn)定性。

這項(xiàng)工作為用于LOB的高活性金屬硫化物的合理設(shè)計(jì)和有效空位調(diào)制提出了一些新見(jiàn)解，也有望應(yīng)用于其他催化相關(guān)領(lǐng)域。

圖2. XPS及DEMS表征探索不同正極放電產(chǎn)物差異和反應(yīng)機(jī)理

Activating MoS₂ Nanoflakes via Sulfur Defect Engineering Wrapped on CNTs for Stable and Efficient Li-O₂ Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202108153

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/12/9a9948b04d/

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