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氮氧化物（NO₂、NO和N₂O等）是21世紀(jì)最有效的空氣污染物之一。近日，瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工大學(xué)Hansj?rg Grützmacher和Monica Trincado、美國(guó)亞利桑那大學(xué)Thomas L. Gianetti（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種含有特別設(shè)計(jì)的多齒膦烯配體的雙金屬銠-鉑（Rh(I)-Pt(II)）絡(luò)合物，其能夠在氫氣存在的情況下催化將這些氮氧化物還原為水和氮?dú)庾鳛榱夹援a(chǎn)物。

該催化反應(yīng)在室溫和低壓下進(jìn)行（氮氧化物和氫氣混合氣體為3-4 bar），作者記錄了一氧化二氮（N₂O）還原為水和N₂的轉(zhuǎn)化數(shù)（TON），使這些Rh(I)-Pt(II)絡(luò)合物成為目前該反應(yīng)的最佳均相催化劑。其中，氮氧化物（NO，TON=38）或二氧化氮（NO₂，TON=8）的轉(zhuǎn)化率較低。

通過(guò)多核NMR技術(shù)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算相結(jié)合，對(duì)這些前所未有的均相催化NO_x加氫反應(yīng)進(jìn)行了研究，從而深入了解了可能的反應(yīng)機(jī)理。NO₂的加氫分步進(jìn)行，首先生成NO和H₂O，然后生成N₂O和H₂O，最后進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為N₂和H₂O。

其中，N-N鍵形成步驟發(fā)生在從NO轉(zhuǎn)化為N₂O的過(guò)程中，涉及NO在Rh中心的還原二聚化，生成亞硝酸根（N₂O₂^2-）絡(luò)合物，而該絡(luò)合物被檢測(cè)為中間體。

Reduction of Nitrogen Oxides by Hydrogen with Rh(I)-Pt(II) Olefin Complexes as Catalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202109642.

https://doi.org/10.1002/anie.202109642.

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Angew.：Rh(I)-Pt(II)烯烴配合物催化氫氣還原氮氧化物

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