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從5-羥甲基糠醛（HMF）到2,5-呋喃二甲酸（FDCA）的傳統(tǒng)氧化過(guò)程需要使用貴金屬催化劑，且需要較高的壓力（1-40 bar）和溫度（50-160°C）條件。

基于此，中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所嚴(yán)雅副研究員，王現(xiàn)英研究員，華中科技大學(xué)夏寶玉教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了NiS_x修飾的β-Ni(OH₎₂電極對(duì)5-羥甲基糠醛的選擇性氧化（HMFOR），其選擇性、轉(zhuǎn)化率和法拉第效率分別為99.4%、97.7%和98.3%。NiS_x的修飾將在重建的δ-Ni(OH)₂電極中激發(fā)出高價(jià)Ni^2+δ物種，這是HMFOR的真正活性物種。

作者使用DFT計(jì)算研究了Ni-OH的脫氫動(dòng)力學(xué)，在S-Ni-OH、Ni₃S₂-OH-Ni和Ni₆S₄-OH-Ni的配位條件下，三者的脫氫自由能分別為4.38、3.73和2.52 eV，而β-Ni(OH)₂的脫氫自由能為4.64 eV。這一結(jié)果表明，NiS_x的引入可以顯著地促進(jìn)脫氫動(dòng)力學(xué)。也就是說(shuō)，Ni₃S₂的形成促進(jìn)了β-Ni(OH)₂向?qū)嶋H催化相NiOHO的轉(zhuǎn)變。

作為HMFOR的關(guān)鍵步驟，HMF在催化劑表面的吸附對(duì)其與中間體NiOHO的自發(fā)反應(yīng)非常重要。NiS_x可以改變HMF的吸附行為，摻雜S有利于HMF的吸附。單原子S摻雜對(duì)吸附能力的影響很小，而Ni₃S₂基團(tuán)的形成對(duì)HMF的吸附有很大的促進(jìn)作用。特別是在Ni₆S₄/NiOHO上，表面脫氫O位和Ni₆S₄中配位不飽和的Ni作為HMF的雙重吸附中心。與NiS_x/β-Ni(OH)₂催化劑相比，脫氫結(jié)構(gòu)NiS_x/NiOHO對(duì)HMF的吸附更有利，說(shuō)明脫氫相可能是催化劑的實(shí)際催化中心。

S Species-Evoked High-valence Ni^2+δ of the Evolved β-Ni(OH)₂ Electrode for Selective Oxidation of 5-hydroxymethylfurfural. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202211177.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adma.202211177.

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?上硅所/華科AM：β-Ni(OH)2電極的S物種激發(fā)的高價(jià)Ni2+δ選擇性氧化5-羥甲基糠醛

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