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電子科大/微電子所Nano Energy：ZIF-67添加劑實現(xiàn)無枝晶鋰沉積

鋰金屬電池（LMBs）由于具有高理論容量和與多種正極材料理想的兼容性，因此在下一代可充電池方面具有巨大的潛力。然而，與負極表面附近陰離子耗盡引起的大量局部空間電荷相關(guān)的隨機鋰沉積，以及與陰陽離子之間的靜電力引起的Li⁺溶劑化過程受到抑制相關(guān)的Li⁺還原不足，阻礙了開發(fā)高能量密度的LMBs。

電子科技大學熊杰、楊成韜、胡音、中科院微電子研究所Bo Chen等通過采用具有不飽和金屬位點的ZIF-67作為親陰離子添加劑來調(diào)節(jié)陰離子分布,并削弱其與Li⁺的鍵合，同時消除了陰離子耗盡區(qū)并促進了鋰鹽的解離。

圖1 MOF改性電解液的制備過程和鋰沉積行為

拉曼光譜和DFT計算表明ZIF-67對TFSI^?有很強的吸附能力，這有助于LiTFSI的解離。結(jié)果，Li⁺遷移數(shù)從0.47提高到0.74，同時相場模擬表明Li⁺遷移增強。

原位拉曼光譜進一步證明了電化學界面處的離子分布及其變化，其中ZIF-67保證了陰離子和Li⁺的補充，從而消除了離子耗盡區(qū)。

圖2 過電位比較及鋰形態(tài)與沉積容量的關(guān)系

因此，在容量為3 mAh cm^-2和3 mA cm^-2條件下，采用改性電解液的對稱電池緩解了短路危險，穩(wěn)定循環(huán)超過 2000 小時。

對于具有4.5 mg cm^?2高硫負載的鋰硫電池，調(diào)制電解液使電池在3 mA cm^-2下能夠提供713 mAh g^?1的初始容量，在100 次循環(huán)中每圈循環(huán)的衰減率為0.05%。這項工作展示了一種通過消除陰離子耗盡區(qū)和促進Li⁺溶劑化過程來構(gòu)建無枝晶LMBs的有效且可擴展的策略。

圖3 對稱電池及鋰硫電池性能

Eliminating Anion Depletion Region and Promoting Li+ Solvation via Anionphilic Metal Organic Framework for Dendrite-Free Lithium Deposition. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106708

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/12/905d7b1753/

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