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陜科大AFM：富勒烯晶格限域Ru納米顆粒與單原子協(xié)同促進電催化析氫反應(yīng)

設(shè)計和制造高效、低成本、大電流輸出的適用于工業(yè)制氫的電催化劑是當(dāng)前水電解技術(shù)的發(fā)展趨勢?；诖?，陜西科技大學(xué)馮永強副教授，黃劍鋒教授，曹麗云教授（共同通訊作者）等人利用3D晶體富勒烯網(wǎng)絡(luò)（CFN）的晶格限域原位還原效應(yīng)，通過溶劑熱裂解過程捕獲Ru納米顆粒（NP）和單原子（SA）。優(yōu)化后的產(chǎn)物（Ru_NP-Ru_SA@CFN-800）對堿性析氫反應(yīng)具有良好的電催化性能。

作者分別構(gòu)建了Ru_NP-Ru_SA@CFN, Ru_SA@CFN, and Ru_NP@CFN三種催化劑模型。從動力學(xué)的角度計算了Ru_NP-Ru_SA@CFN的水解離步驟的過渡態(tài)能壘為0.36 eV，遠低于Ru_SA@CFN（0.57 eV）和Ru_NP@CFN（0.85 eV）。因此，Ru_NP-Ru_SA@CFN應(yīng)該是這三種結(jié)構(gòu)中最好的HER電催化劑。

電荷密度差分圖表明，對于Ru_NP-Ru_SA@CFN來說，電子明顯從H上耗盡，主要聚集在相鄰的Ru原子上，表明在NP的協(xié)助下形成了弱的O-H鍵，這可以促進水的解離過程。此外，與Ru_SA@CFN（-1.40 eV）和Ru_NP@CFN（-1.50 eV）相比，吸附了水的Ru_NP-Ru_SA@CFN的態(tài)密度（DOS）具有較高的d帶中心（-1.33 eV）。d帶中心越接近費米能級，說明對水的吸附能力越強，對水的解離越有利?？傊?，Ru_NP-Ru_SA@CFN中Ru NP和SA之間的協(xié)同作用從熱力學(xué)和動力學(xué)的角度降低了反應(yīng)能量，這是堿性HER活性增強的根源。

Fullerene Lattice-Confined Ru Nanoparticles and Single Atoms Synergistically Boost Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202213058.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202213058.

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