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谷猛Nano Lett.: 闡明鈷和鎳在鈉離子電池層狀正極結(jié)構(gòu)演變中的作用

由于其高容量和成本效益，層狀鈉錳基氧化物是有吸引力的鈉離子電池正極候選材料，但與不希望的結(jié)構(gòu)演變相關(guān)的性能下降仍然是一個令人不安的缺點(diǎn)。

在此，南方科技大學(xué)谷猛副教授等人制備了三種P2型層狀鈉錳基氧化物Na_2/3Ni _xCo_1/3-xMn_2/3O₂ ( x = 0, 1/6, 1/3)，以研究去除鈉離子后的結(jié)構(gòu)演變。通過在高角度環(huán)形暗場 (HAADF) 和環(huán)形明場 (ABF) 模式下的掃描透射電子顯微鏡 (STEM) 表征，對除鈉后層狀氧化物的原子分辨率結(jié)構(gòu)進(jìn)行成像，以及各種類型的觀察和分析結(jié)構(gòu)演化（裂紋、扭結(jié)、孔洞、位錯、相變等）。

結(jié)果表明，脫鈉后的Na_2/3Co_1/3Mn_2/3O₂層狀結(jié)構(gòu)保持完美，盡管P2到O2相變通常是可逆的，但只是局部發(fā)生。相比之下，Na_2/3Ni_1/3Mn_2/3O₂經(jīng)歷了各種類型的相變，它們與缺陷的形成有關(guān)。脫鈉后，Na_2/3Ni_1/3Mn_2/3O₂的P2相的部分保留一起，確定了向O2、O3、尖晶石和巖鹽相的相變。

圖1. 從P2到O2相的相變

應(yīng)該強(qiáng)調(diào)的是，P2到O3相變需要層旋轉(zhuǎn)而不是滑動。通過原子級位錯和納米裂紋的高分辨率STEM圖像，可以看出位錯或納米裂紋通常與相變有關(guān)。Na_2/3Ni_1/6Co_1/6Mn_2/3O₂三元正極也證明了復(fù)雜的相變，但觀察到的裂紋比 Na_2/3Ni_1/3Mn_2/3O₂小得多。

可以合理推斷，Co取代有利于P2型層狀結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定，而Ni取代無法阻止結(jié)構(gòu)收縮、不可逆相變、位錯或脫鈉后裂紋的產(chǎn)生，高Ni含量時(shí)情況更糟。這項(xiàng)工作中各種缺陷和相變的原子表現(xiàn)可以促進(jìn)進(jìn)一步了解層狀氧化物的復(fù)雜結(jié)構(gòu)演變并相應(yīng)地設(shè)計(jì)創(chuàng)新策略。

圖2. 從P2到O3相的相變

Clarifying the Roles of Cobalt and Nickel in the Structural Evolution of Layered Cathodes for Sodium-Ion Batteries, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03285

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