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?清華Angew.：鋯基金屬有機骨架包覆C60富勒烯實現(xiàn)高效的光催化析氫

將太陽能光直接轉(zhuǎn)化為可再生的化學(xué)燃料，即所謂的“太陽能燃料”，是解決全球能源危機和環(huán)境問題最有希望的方法之一。在所有的太陽能燃料系統(tǒng)中，利用水的光催化制氫是最突出的，因為它是綠色和可持續(xù)的。在過去的幾十年里，人們做出了許多努力來設(shè)計和探索用于產(chǎn)氫的光催化劑。

金屬-有機骨架(MOFs)在許多研究領(lǐng)域中表現(xiàn)出巨大的潛力，主要是由于其高表面積、多活性位點以及良好的光熱穩(wěn)定性等優(yōu)勢。然而，基于MOFs的高效光催化劑通常受到電荷分離差和電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)慢的限制。

因此，清華大學(xué)朱永法等人通過將C60包封到納米鋯(Zr)基MOF(NU-901)中，成功地制備了一種新型的MOF光催化劑。

通過優(yōu)化光催化劑和助催化劑Pt，C60@NU-901在全光譜光下具有較高的光催化析氫活性。當(dāng)利用7.5 mg C60@NU-901，0.5wt% Pt助催化劑和抗壞血酸作為犧牲劑時，連續(xù)生成氫氣的速率是22.3 mmol g^-1 h^-1。與NU-901和基準(zhǔn)光催化劑C₃N₄相比，C60@NU-901的整體光催化活性分別提高了10.6和19倍。

C60@NU-901產(chǎn)H₂的表觀量子效率(AQE)與其紫外-可見漫反射光譜相一致，并強調(diào)了其寬光譜的光催化響應(yīng)。C₆₀@NU-901在420 nm處的AQE為0.45%，優(yōu)于其他已報道的基于MOF的光催化劑。更重要的是，C₆₀@NU-901在連續(xù)光照下保持其光催化活性超過16小時，這證實了其在可見光下的優(yōu)良光穩(wěn)定性。

此外，通過其他表征分析，在光催化過程中催化劑的結(jié)構(gòu)完整性得到了明確的證明。光催化性能的改善可能源于整個光催化過程中的幾個因素：如光吸收、電荷分離和表面反應(yīng)。但由于在500~700 nm范圍內(nèi)AQE相對較低，因此C60@NU-901的光吸收能力增強并不是光催化性能提高的主要原因。還應(yīng)該注意到，在NU-901和C60@NU-901中存在相似的表面活性位點，這意味著表面面積的微小差異不能成為改善光催化的主要機制。上述結(jié)果表明，C60@NU-901光催化性能的提高應(yīng)歸功于其高效的電荷分離。

眾所周知，在半導(dǎo)體材料中由局部電荷分布形成的內(nèi)建電場有利于電荷分離。在這一點上，本文假設(shè)電子結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，進而對內(nèi)建電場進行微調(diào)。NU-901的電荷密度表明，與Zr-oxo節(jié)點相比，電子在芘連接體中更加離域。電子在Zr-oxo節(jié)點中的聚集和定位在芘連接體和Zr-oxo節(jié)點之間產(chǎn)生了正靜電電位差(ΔE_ESP)。引入C₆₀后，電子從芘連接體向C60的轉(zhuǎn)移增加了電子分布的不均勻性，使得靜電勢發(fā)生相反的變化。事實上，C₆₀@NU-901的ΔE_ESP為3.64 eV，比純NU-901(1.85 eV)高出近2倍，這些結(jié)果強烈地強調(diào)了包封C₆₀是提高MOFs中局部內(nèi)建電場的有效措施。

此外，已經(jīng)有研究表明內(nèi)建電場的大小與表面電荷密度和表面電壓有關(guān)。C₆₀@NU-901的內(nèi)建電場強度大約是NU-901的10.7倍，并且開爾文探測器測試結(jié)果表明，C₆₀@NU-901的表面電位(ΔE=80.2 mV)比純NU-901(ΔE=16.8 mV)高出近5倍。因此，一個大大增強的內(nèi)建電場有利于光生載流子的分離和它們的轉(zhuǎn)移。本文基于內(nèi)建電場增強電荷分離的概念可以為MOF光催化劑的設(shè)計和太陽能燃料的生產(chǎn)提供了一種新的方法，是一個很有前景的策略。

Enhancing built-in electric fields for efficient photocatalytic hydrogen evolution by encapsulating C60 fullerene into zirconium-based metal-organic frameworks, Angewandte Chemie International Edition, 2023, DOI: 10.1002/anie.202217897.

https://doi.org/10.1002/anie.202217897.

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