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支春義/李玉良/邱介山Angew：穩(wěn)定界面pH，對稱Zn電池壽命提高116倍！

具有良好安全性、低成本和環(huán)境兼容性的水系鋅離子電池 (ZIBs) 在大規(guī)模儲能和可穿戴柔性設備方面表現(xiàn)出巨大潛力。枝晶問題和Zn負極的副反應（如腐蝕和析氫）導致循環(huán)性能差，阻礙其進一步發(fā)展。通過調整鋅離子通量調節(jié)鋅枝晶得到了深入研究，pH值變化嚴重影響枝晶形成，但其重要性尚未揭示。

在此，香港城市大學支春義教授、中科院化學所李玉良院士及北京化工大學邱介山教授等人首次揭示了鋅負極-電解液界面的pH值變化，構建了一個N-改性的石墨二炔（NGDY）界面，通過調節(jié)水合鋅離子的去溶劑化來穩(wěn)定pH并抑制Zn枝晶生長。

作者通過Operando pH檢測監(jiān)測了鋅負極的表觀pH變化（3.94~5.53），揭示了NGDY對pH的穩(wěn)定作用（3.94~4.22）。此外，形貌和成分表征證實了構建的NGDY界面消除了Zn枝晶和ZHS（Zn_xSO_y(OH)_z·nH₂O）。

圖1. 界面pH變化和NGDY界面的穩(wěn)定性

通過去溶劑化活化能和成核極化分析，作者發(fā)現(xiàn)pH穩(wěn)定和枝晶抑制應歸因于 NGDY加速去溶劑化，其中N原子作為受體從Zn²⁺配位的水分子中捕獲電子，削弱了Zn²⁺與水分子之間的配位并促進去除水分子。

因此，電子可以直接從導電基底轉移到Zn²⁺，避免了O-H鍵的弱化從而穩(wěn)定了界面pH值。基于NGDY界面，對稱Zn//Zn電池的壽命提高了116倍，Zn//V₆O₁₃電池在嚴格條件下（20.65 mA cm^-2和1.07 mAh cm^-2）表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性。這項工作突出了水系儲能系統(tǒng)中界面pH值的重要性，并提出了一種解決水系鋅離子電池中枝晶問題的新方法。

圖2. NGDY界面增強了Zn沉積穩(wěn)定性和庫倫效率

Stabilizing Interface pH by N-Modified Graphdiyne for Dendrite-Free and High-Rate Aqueous Zn-ion Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202112304

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