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廣工大/華科/安師大AEM: 原位重建的雙陽離子缺陷鎳鐵基催化劑用于超低能耗工業(yè)水分解槽

利用可再生能源驅(qū)動(dòng)的電化學(xué)水分解一直是一種生產(chǎn)綠色H₂的近零排放方法。有文獻(xiàn)報(bào)道，對(duì)于具有緩慢動(dòng)力學(xué)的陽極析氧反應(yīng)(OER)，摻微量鐵的氧化鎳電極可以顯著提高OER。因此，大部分未改性的NiFe氫氧化物受到人們廣泛關(guān)注，但其催化活性(閾值為100 mA cm^?2)仍然不夠。通過操縱活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)來調(diào)節(jié)OER過程中的含氧中間體的吸附，對(duì)于進(jìn)一步提高催化性能至關(guān)重要，這將使鎳基工業(yè)水分解電解槽更具競(jìng)爭(zhēng)力。

基于此，廣東工業(yè)大學(xué)余林、華中科技大學(xué)方家琨、劉友文和安徽師范大學(xué)劉研等人對(duì)雙陽離子缺陷對(duì)鎳鐵基催化劑的OER性能的相互作用進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)和理論上的深入研究。

具體而言，理論計(jì)算指導(dǎo)了Co摻雜劑與金屬位點(diǎn)空位之間的電荷轉(zhuǎn)移，從而微調(diào)了金屬位點(diǎn)的d帶中心，得到了含氧中間體的接近最佳的吸附能?；谶@些發(fā)現(xiàn)，研究人員首先合成了高熵Co、Mo共摻雜NiFe LDH作為前驅(qū)體，然后在OER過程中原位浸出Mo原子，實(shí)現(xiàn)在NiFe氫氧物(Co，V_M-NiFeOOH)中同時(shí)引入Co摻雜和金屬位空位。

這種基于電化學(xué)反應(yīng)過程中材料原位變化的合成原理可以使設(shè)計(jì)的局部結(jié)構(gòu)直接作用于催化反應(yīng)。此外，原位電化學(xué)阻抗和拉曼光譜也表明，陽離子空位和外源Co金屬更有利于金屬位點(diǎn)的氧化轉(zhuǎn)變。

電化學(xué)性能測(cè)試結(jié)果顯示，在1.0 M KOH溶液中，Co，V_M-NiFeOOH在100 mA cm^?2電流密度下的過電位低至255 mV，Tafel斜率為43 mV dec^?1。

此外，在工業(yè)水解電解槽中，所制備的電催化劑能夠在8 A下穩(wěn)定運(yùn)行100 h，并且其具有超低能耗(≈4.6 kWh m^?3H₂)。綜上，這項(xiàng)工作證明雙離子缺陷工程能夠極大地提高OER活性，并且工業(yè)水解電解槽所展示的結(jié)果推進(jìn)了實(shí)驗(yàn)室構(gòu)建的新型催化劑的實(shí)際應(yīng)用。

Operando Reconstruction toward Dual-Cation-Defects Co-Containing NiFe Oxyhydroxide for Ultralow Energy Consumption Industrial Water Splitting Electrolyzer. Advanced Energy Materials, 2023. DOI: 10.1002/aenm.202203595

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