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韓布興/張澤會(huì)Nature子刊: N摻雜碳上Zn-Nx位點(diǎn)用于C(CO)-C鍵的有氧氧化裂解和酯化

韓布興/張澤會(huì)Nature子刊: N摻雜碳上Zn-Nx位點(diǎn)用于C(CO)-C鍵的有氧氧化裂解和酯化
C-C鍵的選擇性裂解在有機(jī)化學(xué)中非常重要,但解決其惰性的化學(xué)性質(zhì)是一個(gè)具有挑戰(zhàn)性的難題。
因此,中國(guó)科學(xué)院韓布興和中南民族大學(xué)張澤會(huì)等報(bào)道了一種Zn/NC-X催化劑(X表示熱解溫度),其中Zn2+與微孔N摻雜碳(NC)上的N物種配位,可以有效地催化C(CO)-C鍵的有氧氧化裂解并將苯乙酮定量轉(zhuǎn)化為苯甲酸甲酯。
韓布興/張澤會(huì)Nature子刊: N摻雜碳上Zn-Nx位點(diǎn)用于C(CO)-C鍵的有氧氧化裂解和酯化
作者在不同的溫度下將Zn單中心[Znδ+(0 <?δ < 2)]錨定在微孔N摻雜碳(NC)上,得到的 Zn/NC-950催化劑對(duì)酮的C(CO)-C鍵的有氧氧化裂解和酯化顯示出良好的催化性能(TOF為7.5 h-1)。另外,將該催化劑用于在100°C下將苯乙酮轉(zhuǎn)化為苯甲酸甲酯,產(chǎn)率達(dá)到99%。
韓布興/張澤會(huì)Nature子刊: N摻雜碳上Zn-Nx位點(diǎn)用于C(CO)-C鍵的有氧氧化裂解和酯化
孤立的Zn位點(diǎn)分散在整個(gè)Zn/NC-950薄片上,并且Zn2+離子與N物種配位形成ZnN4活性組分。Zn/NC-950的高活性可歸因于Zn單中心與其周?chē)鶱原子的協(xié)同作用,以及具有高表面積和結(jié)構(gòu)缺陷的微孔結(jié)構(gòu)。
Zn-Nx sites on N-doped carbon for aerobic oxidative cleavage and esterification of C(CO)-C bonds. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25118-0

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