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?馬龍濤/樊慧慶等AFM：通過(guò)快速相變構(gòu)建高性能鹽包聚合物固態(tài)電解質(zhì)

基于固態(tài)聚合物電解質(zhì)的電池因其安全的運(yùn)行特性、寬電壓窗口和適當(dāng)?shù)娜嵝远笥锌蔀?。然而，低離子電導(dǎo)率、低陽(yáng)離子轉(zhuǎn)移數(shù)、弱抗氧化/還原性和低機(jī)械強(qiáng)度限制了它們?cè)阡\離子電池中的應(yīng)用。

圖1 “鹽包聚合物”固態(tài)聚合物電解質(zhì)的設(shè)計(jì)

華南理工大學(xué)馬龍濤、西北工業(yè)大學(xué)樊慧慶、謝菲爾德大學(xué)Yongbo Fan等利用高效、快速的相變方法開(kāi)發(fā)出了一種”鹽包聚合物”固態(tài)聚合物電解質(zhì)，它具有豐富的交聯(lián)聚合物鏈網(wǎng)絡(luò)。與傳統(tǒng)方法相比，這種相變方法具有效率高、速度快、環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)，因而更加實(shí)用。研究顯示，”鹽包聚合物”固態(tài)聚合物電解質(zhì)含有高濃度的兩種不同的鹽，其中OTf-陰離子破壞了氰基的極性作用，從而提高了鏈的活性；ZnF₂微米粒子促進(jìn)了分子鏈的交聯(lián)，降低了聚合物基體的結(jié)晶度，同時(shí)使Zn²⁺和OTf-解耦，從而實(shí)現(xiàn)了高離子導(dǎo)電性。

此外，高鏈活性和低結(jié)晶度使PAN的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度（Tg）從104 ℃降至約50 ℃，并改善了Zn²⁺的轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)，從而使70%鹽-SPE具有1.75 mS cm^-1的高離子電導(dǎo)率和0.78的高轉(zhuǎn)移數(shù)。同時(shí)，無(wú)機(jī)ZnF₂填料促進(jìn)了Zn(OTf)₂電解質(zhì)體系中固體電解質(zhì)界面相的形成，使Zn剝離/沉積具有高可逆性。

圖2 鋅的可逆性研究

結(jié)果，采用70%鹽-SPE的Zn//Zn對(duì)稱電池顯示出超過(guò)3200小時(shí)的超長(zhǎng)壽命，遠(yuǎn)遠(yuǎn)長(zhǎng)于使用10%鹽-SPE的電池（533 小時(shí)）?；?0%鹽-SPE的Zn//MnHCF 全電池在0.2 A g^-1電流下的比容量高達(dá)176.7 mAh g^-1。電流密度增加到1.4 A g^-1時(shí)，容量仍保持在104 mAh g^-1。

更重要的是，Zn//MnHCF電池具有超長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性，循環(huán)次數(shù)超過(guò)6000次，容量保持率達(dá)80%，遠(yuǎn)高于10%鹽-SPE（循環(huán)1000次后容量保持率為59%）。毫無(wú)疑問(wèn)，鹽包聚合物電解質(zhì)構(gòu)建方法是提高固態(tài)電解質(zhì)性能的有效措施。

圖3 電池性能研究

A “Polymer-in-Salt” Solid Electrolyte Enabled by Fast Phase Transition Route for Stable Zn Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202307740

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