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溫大楊植Adv. Sci.：含多重鋰鍵網(wǎng)絡(luò)的仿生人造酶助力高性能鋰硫電池

鋰硫（Li-S）電池具有較高的理論能量密度，但由于多硫化物的穿梭和轉(zhuǎn)化緩慢因而容量衰減很快。設(shè)計(jì)高活性和耐用的正極催化劑是實(shí)現(xiàn)Li-S電池完整理論容量和長(zhǎng)循環(huán)壽命的必要途徑。

在此，溫州大學(xué)楊植教授等人提出了一種仿生設(shè)計(jì)的輔因子輔助人造酶催化劑，即通過(guò)在羧化碳納米管（CNT）上交聯(lián)三聚氰胺（MM）和氯化血紅素生成[CNTs-MM-hemin]，以有效地轉(zhuǎn)化多硫化物。

MM輔因子通過(guò)FeN₅配位和共價(jià)酰胺鍵與氯化血紅素人工酶和CNT導(dǎo)電底物結(jié)合，為多硫化物轉(zhuǎn)化提供高而持久的催化活性，而氯化血紅素和碳納米管之間的π – π共軛以及MM輔因子提供的多重鋰鍵網(wǎng)絡(luò)賦予正極良好的電子/Li⁺傳輸能力。

圖2. [CNTs-MM-hemin]復(fù)合材料的示意圖及結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性表征

因此，這種協(xié)同機(jī)制可以實(shí)現(xiàn)快速的硫反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，減輕多硫化物的穿梭以及電解液中血紅素活性位點(diǎn)的超低 (<1.3%) 損失，比非共價(jià)交聯(lián)樣品低約60倍。驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)表明，使用[CNTs-MM-hemin]正極催化劑的Li-S電池在1C下900次循環(huán)后仍保持571 mAh g^-1的容量，并且每次循環(huán)僅有0.046%的超低容量衰減。

即使將硫負(fù)載量提高到7.5 mg cm^-2，該正極仍可以穩(wěn)定運(yùn)行110次且容量保持率為 83%。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)輔因子輔助人工酶和多重鋰鍵網(wǎng)絡(luò)實(shí)現(xiàn)鋰硫電池的高效硫轉(zhuǎn)化開(kāi)辟了一條新的可持續(xù)途徑，“多重鋰鍵網(wǎng)絡(luò)”概念也為開(kāi)發(fā)其它鋰電池及電化學(xué)儲(chǔ)能裝置提供了重要的理論基礎(chǔ)。

圖2. [CNTs-MM-hemin]催化劑對(duì)Li-S電池性能的改善

Cofactor-Assisted Artificial Enzyme with Multiple Li-Bond Networks for Sustainable Polysulfide Conversion in Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202104205

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