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吳興隆/杜乘風(fēng)/余泓AFM：鈉離子電池的懸空陰離子調(diào)節(jié)和增強(qiáng)的Na+擴(kuò)散率

聚陰離子過渡金屬多磷酸鹽 (TMPO)型Na₃V₂(PO₄)₂O₂F (NVPO₂F) 由于其可觀的容量和高度的穩(wěn)定性有望作為大型鈉離子電池 (SIB) 的正極。然而過渡金屬的氧化還原和相變以及Na⁺的（脫）嵌入導(dǎo)致其緩慢的動力學(xué)和較差的倍率性能。

在此，東北師范大學(xué)吳興隆教授及西北工業(yè)大學(xué)杜乘風(fēng)副教授、余泓副教授等人首次采用簡單的化學(xué)氣相置換（CVR）法制備了Cl摻雜的NVPO₂F納米顆粒。結(jié)合DFT研究，作者驗證了在懸空O^2-配位點(diǎn)處摻雜Cl調(diào)節(jié)NVPO₂F電子結(jié)構(gòu)的詳細(xì)機(jī)制，這改變了懸空陰離子和V中心的電子分布。

因此，當(dāng)用作SIB的正極材料時，NVPO_2-xCl_xF顆粒表現(xiàn)出對Na⁺提取/插入的優(yōu)化氧化還原行為和促進(jìn)的Na⁺擴(kuò)散速率。同時，原位XRD測量驗證了NVPO_2-xCl_xF正極的三相和V⁴⁺/V⁵⁺氧化還原對之間可逆轉(zhuǎn)變的Na⁺存儲機(jī)制。

圖1. 恒電流間歇滴定技術(shù) (GITT) 技術(shù)及原位XRD表征

值得注意的是，NVPO_2-xCl_xF顆粒實(shí)現(xiàn)了倍率性能的顯著提高，在30 C下具有令人印象深刻的≈63 mAh g^-1的高容量和在10C下超過1000次循環(huán)的出色循環(huán)性能。

通過與 3DC@Se負(fù)極（3D多孔碳和Se的復(fù)合材料）匹配，還評估了NVPO_2-xCl_xF//3DC@Se全電池的性能，顯示出出色的倍率特性（314 Wh kg^-1@5850 W kg^-1) 和循環(huán)性能。這項研究展示了一種全新的策略，可以為高性能SIB制備先進(jìn)的正極材料。

圖2. NVPO_2-xCl_xF//3DC@Se全電池的電化學(xué)性能

Localized Electron Density Redistribution in Fluorophosphate Cathode: Dangling Anion Regulation and Enhanced Na-Ion Diffusivity for Sodium-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109694

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