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鄭大王景濤Angew：具有超快鋰離子轉(zhuǎn)移的薄層狀無(wú)機(jī)固態(tài)電解質(zhì)

無(wú)機(jī)超離子導(dǎo)體對(duì)高性能全固態(tài)鋰電池具有廣闊的前景。然而，由于晶界電阻和大厚度，傳統(tǒng)無(wú)機(jī)固體電解質(zhì)（ISEs）的離子電導(dǎo)率總是令人難以滿(mǎn)意。

鄭州大學(xué)王景濤等報(bào)道了一種薄層狀無(wú)機(jī)固體電解質(zhì)（LISE），首先通過(guò)自組裝剛性親水蛭石(Vr)納米片制備具有~ 1.3 nm層間通道的13 μm厚層狀框架，然后將Li_0.33La_0.557TiO₃(LLTO)前驅(qū)體浸漬在層間通道中，通過(guò)原位燒結(jié)成大尺寸、定向且無(wú)缺陷的LLTO晶體。

圖1 材料制備及表征

LLTO晶體的有序排列，消除了結(jié)構(gòu)缺陷，使Vr-LLTO晶體具有超快的Li⁺轉(zhuǎn)移。所得的15 μm厚Vr-LLTO LISE在30℃下實(shí)現(xiàn)了8.22 × 10^-5 S cm^-1的高離子電導(dǎo)率和87.2 mS的離子電導(dǎo)，優(yōu)于大多數(shù)報(bào)道的基于LLTO的電解質(zhì)。

此外，通過(guò)共價(jià)鍵連接的Vr層狀骨架的韌性為Vr-LLTO LISE提供了優(yōu)異的機(jī)械性能。因此，組裝后的LiFePO₄/Li電池在0.5C、60 ℃下循環(huán)150次后表現(xiàn)出148.9 mAh g^-1的優(yōu)異循環(huán)性能，每次循環(huán)容量衰減為0.057%。

圖2 鋰對(duì)稱(chēng)電池性能

此外，作者結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算，探討了有限間距下LLTO晶體的生長(zhǎng)和傳輸機(jī)理。

剛性親水通道的二維限制效應(yīng)使得LLTO晶體能夠沿c軸長(zhǎng)距離有序排列，消除了結(jié)構(gòu)缺陷，切斷了快速Li⁺轉(zhuǎn)移路徑，允許有效的Li⁺傳導(dǎo)。控制LLTO晶體在有限間距內(nèi)的生長(zhǎng)和排列以獲得二維LLTO晶體的策略為超快Li⁺轉(zhuǎn)移器件的合理設(shè)計(jì)提供了一種有希望的方法。

圖3 LiFePO₄/Li電池性能

Preparing two-dimensional ordered Li0.33La0.557TiO3 crystal in interlayer channel of thin laminar inorganic solid-state electrolyte towards ultrafast Li+ transfer. Angew 2021. DOI: 10.1002/ange.202114220

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