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葉金花/馮寧東Nature子刊：在TiO2上有效和選擇性地光催化氧化CH4為CH3OH

CH₄直接轉(zhuǎn)化為甲醇(CH₃OH)是最有前途的甲烷優(yōu)化和利用方法之一，但由于不可避免的過度氧化，將光催化甲烷以高產(chǎn)率選擇性地轉(zhuǎn)化為甲醇仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，日本國家材料科學(xué)研究所葉金花和中國科學(xué)院武漢物理與數(shù)學(xué)研究所馮寧東等人報告了銳鈦礦型TiO₂上分子O₂將CH₄光催化氧化為CH₃OH。

為了比較TiO₂的(001)和(101)面的微觀結(jié)構(gòu)和催化機(jī)制，制備了兩種主要暴露(001)或(101)面的TiO₂。通過在TiO₂的(101)面上選擇性地光沉積Ag助催化劑以促進(jìn)光致載流子的分離和轉(zhuǎn)移，可以顯著提高CH₃OH的產(chǎn)率。

根據(jù)基于原位FTIR、原位ESR和NMR技術(shù)的研究，CH₄和O₂在(001)和(101)面上的光氧化存在完全不同的催化機(jī)制。發(fā)現(xiàn)(001)面上的氧空位是由光生空穴以一種直接的方式產(chǎn)生的，并且這些光生氧空位可以穩(wěn)定超氧自由基(Ti-O₂?)。

(001)上氧空位的產(chǎn)生導(dǎo)致不同的中間體和反應(yīng)途徑(氧空位→Ti-O₂??→Ti-OO-Ti和Ti-(OO)→Ti-O?對)，從而實現(xiàn)高選擇性和高CH₄光氧化成CH₃OH的產(chǎn)率。Ti-O₂?可以捕獲光生電子形成表面過氧化物(Ti-OO-Ti和Ti-(OO))，表面過氧化物解離成Ti-O?對，可以分裂CH₄直接釋放CH₃OH。

這種獨特的催化機(jī)制有效地避免了?CH₃的形成和?OH，它們是導(dǎo)致過氧化的主要因素，通常在(101)面上形成。

因此，優(yōu)化的(001)面主導(dǎo)的TiO₂具有4.8 mmol g^-1?h^-1的高CH₃OH產(chǎn)率以及約80%的高CH₃OH選擇性。該研究將提供一種策略，通過控制光致氧空位的產(chǎn)生，避免在其他光催化劑中CH₄重整為CH₃OH過程中過度氧化。

Efficient and selective photocatalytic CH₄ conversion to CH₃OH with O₂ by controlling overoxidation on TiO₂. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-24912-0

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