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韓煒/陳鐸EES：從溶劑化結(jié)構(gòu)的吸附行為角度理解鋅化學(xué)

盡管基于硫酸鹽和磺酸鹽的電解液已被廣泛用于水系鋅離子電池（AZIBs），但在這兩個(gè)系統(tǒng)中觀察到陽(yáng)離子界面化學(xué)的法拉第反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的差異，包括Mn²⁺氧化還原反應(yīng)和Zn沉積，其機(jī)制尚不清楚。

圖1 2S+0.1和2F+0.1電解液中鋅-錳電池與電極無(wú)關(guān)的容量波動(dòng)情況

吉林大學(xué)韓煒、南京航空航天大學(xué)陳鐸等通過關(guān)注電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)，構(gòu)建了一個(gè)特定的吸附模型，其涉及陰離子、陽(yáng)離子和水分子在電極/電解質(zhì)界面的共存。不同于傳統(tǒng)的對(duì)孤立吸附顆粒的研究，這種特定的吸附模型能夠合理地解釋具有不同溶劑化結(jié)構(gòu)的陽(yáng)離子在電極/電解質(zhì)界面（EEI）上的反應(yīng)差異。

具體來(lái)說，由于活性溶劑化的Mn²⁺在內(nèi)亥姆霍茲平面附近的吸附更加強(qiáng)烈，Mn物種的沉積反應(yīng)在硫酸鹽型電解液中得到了加強(qiáng)，與磺酸鹽型電解液相比，導(dǎo)致了更強(qiáng)的容量增加和波動(dòng)性。

圖2 忽略或考慮溶劑化結(jié)構(gòu)的法拉第式沉積過程示意圖

同樣，在硫酸鹽基電解液中，Zn²⁺的沉積動(dòng)力學(xué)更快，這可以歸因于其在EEI的強(qiáng)吸附行為。此外，作為對(duì)所提出的模型的驗(yàn)證，作者提出了一種硫酸鹽/磺酸鹽混合電解液系統(tǒng)，其中在EEI的優(yōu)化吸附行為使其在鋅-錳水系電池的容量和循環(huán)穩(wěn)定性方面都有協(xié)同改善。這項(xiàng)工作為從溶劑化結(jié)構(gòu)的吸附行為角度理解各種水系電解液體系的界面電化學(xué)提供了理論依據(jù)。

圖3 以特定吸附模型為指導(dǎo)重新設(shè)計(jì)電極行為

Reunderstanding Aqueous Zn Electrochemistry from Interfacial Specific Adsorption of Solvation Structures. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee00658a

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