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韓布興院士/孫曉甫Angew.:首次報道!原子分散Sn與缺陷CuO催化劑耦合高效電還原CO2制甲醇

韓布興院士/孫曉甫Angew.:首次報道!原子分散Sn與缺陷CuO催化劑耦合高效電還原CO2制甲醇
利用可再生電力驅(qū)動電還原二氧化碳(CO2)是實現(xiàn)碳中性能源循環(huán)和生產(chǎn)增值化學品和燃料的一種有吸引力的方式。甲醇(CH3OH)作為重要的平臺分子和清潔燃料,在CO2還原過程中需要6-電子轉(zhuǎn)移,但目前電還原CO2制取甲醇效率低、選擇性差。
近日,中科院化學研究所韓布興院士和孫曉甫研究員(共同通訊作者)等人報道了首次設計原子分散的錫(Sn)位點錨定在有缺陷的CuO催化劑上(Sn1/Vo-CuO-x)用于電還原CO2制取甲醇。

韓布興院士/孫曉甫Angew.:首次報道!原子分散Sn與缺陷CuO催化劑耦合高效電還原CO2制甲醇

通過測試發(fā)現(xiàn),Sn1/Vo-CuO-90催化劑具有最佳催化性能,其甲醇法拉第效率(FE)高達88.6%,電流密度為67.0 mA cm-2,并且在H電池中具有顯著的穩(wěn)定性,與迄今報道的結(jié)果相比,這是在電流密度下的最高FE(CH3OH)。
韓布興院士/孫曉甫Angew.:首次報道!原子分散Sn與缺陷CuO催化劑耦合高效電還原CO2制甲醇
研究發(fā)現(xiàn),Sn原子位點、相鄰的氧空位和CuO載體配合良好,導致了較高的雙層電容、較大的CO2吸附容量和較低的界面電荷轉(zhuǎn)移電阻。原位實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明,該催化劑通過降低*COOH分解形成*CO的勢壘,有利于CO2活化。得到的關鍵中間體*CO與Cu物種結(jié)合進一步還原,從而實現(xiàn)對甲醇的高選擇性。
韓布興院士/孫曉甫Angew.:首次報道!原子分散Sn與缺陷CuO催化劑耦合高效電還原CO2制甲醇
Highly efficient CO2 electroreduction to methanol via atomically dispersed Sn coupled with defective CuO catalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202108635.
https://doi.org/10.1002/anie.202108635.

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