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三單位聯(lián)合Carbon Energy：氮/硫共摻雜碳納米空心球鏈包封鈷納米顆粒用于高效氧電催化

傳統(tǒng)化石燃料的持續(xù)大量消耗導(dǎo)致了全球性的能源危機(jī)和嚴(yán)重的環(huán)境污染，這就要求我們開發(fā)環(huán)境友好、高效的替代能源轉(zhuǎn)換和儲存技術(shù)。其中，氧還原反應(yīng)(ORR)和析氧反應(yīng)(OER)是金屬-空氣電池等新型能源轉(zhuǎn)換和儲存技術(shù)的核心反應(yīng)。遺憾的是，ORR和OER都涉及多個電子轉(zhuǎn)移，且動力學(xué)緩慢，這大大限制了相關(guān)電化學(xué)器件的能量轉(zhuǎn)換效率。其中，高性能的催化劑對于提高反應(yīng)速率是必不可少的。迄今為止，貴金屬催化劑(如Pt，Ir/Ru)已被證明具有良好的催化效果，但限于特定的反應(yīng)，不能作為多功能的電催化劑。此外，貴金屬的稀缺性、高成本和較差的穩(wěn)定性也極大地阻礙了貴金屬催化劑的大規(guī)模應(yīng)用。因此，非常需要制備高效和穩(wěn)定的非貴金屬電催化劑。

基于此，江蘇科技大學(xué)郭興梅、英國赫爾大學(xué)Carl Redshaw和蘇州大學(xué)郎建平(共同通訊)等人制備了一種新型雙功能電催化劑，在N，S摻雜的碳納米空心球鏈上包覆Co納米顆粒(Co-CNHSCs)。

在1 M KOH溶液中，采用三電極體系研究了Co-CNHSC-3復(fù)合材料的電催化性能。與Co-CNHSC-1/2/4、Co-BCNT-1/2和RuO₂比較，Co-CNHSC-3具有較低的過電位(1.58 V vs.RHE)，表現(xiàn)出較好的OER電催化活性，與RuO₂(1.57 V)接近并且優(yōu)于其它對比催化劑。

此外，Co-CNHSC-3復(fù)合材料在穩(wěn)定性測試中(60,000 s)，顯示出電流密度僅衰減4.7%。這些結(jié)果表明Co-CNHSC-3催化劑具有良好的穩(wěn)定性。對于Co-CNHSC-3的ORR催化活性，極化曲線說明了Co-CNHSC-3和其他催化劑在O₂飽和電解質(zhì)中的電催化活性和動力學(xué)。Co-CNHSC-3復(fù)合材料(0.99 V)顯示出與商業(yè)Pt/C催化劑相似的起始電位(E_onset)。

此外，Co-CNHSC-3的0.84 V的高半波電位(E_1/2)僅比Pt/C低約10 mV，這優(yōu)于大多數(shù)報道的碳基催化劑。過電位差(ΔE，10 mA cm^-2電流密度下OER的過電位與ORR的半波電位差)通常用于評估雙功能催化劑的總體活性，較好的雙功能催化劑往往具有較小的ΔE值。Co-CNHSC-3的ΔE值較低，為0.74 V，與基準(zhǔn)Pt/C-RuO₂催化劑接近(0.72 V)且性能優(yōu)于其他催化劑，雙功能性能較好。

為了探究碳層與Co NPs之間的相互作用以及N和S摻雜的影響，本文進(jìn)行了密度泛函理論計(jì)算。ORR具有四個基本反應(yīng)步驟，根據(jù)當(dāng)U=0時的吉布斯自由能可知，NSC-Co和NC-Co的速率決定步驟均為：^*+O₂+H₂O+e^–→OOH^*+OH^–，對應(yīng)的最大自由能變化分別為0.78 eV和0.81 eV，表明NSC-Co表面表現(xiàn)出比NC-Co更低的活化能和更高的ORR催化效率。

此外，還計(jì)算了速率決定步驟中電荷密度、Bader電荷以及反應(yīng)過程中中間體的吸附能，進(jìn)一步分析了Co-CNHSC催化劑優(yōu)異的電催化性能的原因。NC-Co和NSC-Co的電荷密度差表明，NSC-Co具有更高的電荷密度和更明顯的電子積累和耗散，這進(jìn)一步表明雜原子摻雜可以調(diào)整電子結(jié)構(gòu)形成活性中心，N、S共摻雜優(yōu)于N摻雜。

此外，Bader電荷分析還顯示，NSC-Co(0.55)比NC-Co(0.48)具有更高的電子密度，表明其具有更高的結(jié)合能，這與電荷密度差的分析結(jié)果一致。綜上所述，理論計(jì)算表明，N、S共摻雜不僅改變了碳層的電子結(jié)構(gòu)，產(chǎn)生了更多的催化活性中心，而且N、S與金屬Co之間的電子轉(zhuǎn)移進(jìn)一步調(diào)節(jié)了碳層的電荷密度，這有利于Co-CNHSC催化劑上吸附的O原子的電子平衡。因此，這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)高效、低成本的多功能碳基能量轉(zhuǎn)換催化劑提供了一個新的視角。

Ultralong nitrogen/sulfur Co-doped carbon nano-hollow-sphere chains with encapsulated cobalt nanoparticles for highly efficient oxygen electrocatalysis, Carbon Energy, 2023, DOI: 10.1002/cey2.317.

https://doi.org/10.1002/cey2.317.

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