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碳納米管是典型的一維材料，除了鋸齒形和扶手式碳納米管外，一般都具有手性。兩種納米管對(duì)映體，左旋和右旋，可以顯示出與圓偏振光的不同相互作用。

非破壞性、高通量光譜技術(shù)可以識(shí)別碳納米管的手性指數(shù)(n,m)低至單根管水平。然而，為了完整的表征和解鎖完整的功能，手性，這種與鏡像對(duì)稱破壞相關(guān)的結(jié)構(gòu)特性，也需要準(zhǔn)確和有效地識(shí)別。到目前為止，由于極弱的手性信號(hào)(約10^?7)，光學(xué)方法無(wú)法對(duì)單納米管進(jìn)行手性表征。

針對(duì)這個(gè)問題，北京大學(xué)劉開輝課題組利用瑞利散射圓二色性，從手性指數(shù)和手性兩方面對(duì)單納米管進(jìn)行了完整的結(jié)構(gòu)識(shí)別。該方法基于傾斜角度采集的瑞利散射無(wú)背景特性，與傳統(tǒng)的吸收?qǐng)A二色法相比，納米管的手性信號(hào)增強(qiáng)了3 ~ 4個(gè)數(shù)量級(jí)，成果發(fā)表在Nature Nanotechnology上。

作者在實(shí)驗(yàn)上發(fā)展了一種高靈敏度的瑞利散射圓二色光譜技術(shù)。如圖1c所示，超連續(xù)統(tǒng)激光器與可調(diào)諧濾波器耦合，提供可變波長(zhǎng)λ的寬帶激發(fā)光，偏振器和光彈性調(diào)制器(PEM)用于產(chǎn)生頻率為50 kHz的左、右交替圓偏振光，偏振保持物鏡用于將調(diào)制的光聚焦到納米管上，斜置物鏡用于收集納米管散射物。由于納米管散射的強(qiáng)度隨入射光的偏振度而變化，檢測(cè)到的強(qiáng)度包括圓偏振光交變頻率(f)處的時(shí)變信號(hào)(I_AC)和平均信號(hào)(I_DC)。

在實(shí)驗(yàn)中，時(shí)間變化的值由一個(gè)鎖相放大器記錄下來(lái)，同時(shí)從光電倍增管讀取平均瑞利散射強(qiáng)度。在波長(zhǎng)(λ)處的瑞利散射圓二色性(Ray-CD)強(qiáng)度可以通過以下公式得到：

I_L (I_R)為左(右)圓偏振光激發(fā)的瑞利散射強(qiáng)度，A為實(shí)驗(yàn)常數(shù)

作者測(cè)量了包括半導(dǎo)體和金屬納米管在內(nèi)的30個(gè)單壁碳納米管，發(fā)現(xiàn)它們的絕對(duì)手性信號(hào)具有明顯的結(jié)構(gòu)依賴性，這可以通過緊密結(jié)合的計(jì)算來(lái)定性理解。

該策略使單納米管的手性相關(guān)功能的探索成為可能，并為在單個(gè)納米材料水平上的手性識(shí)別和手性器件探索提供了一個(gè)方便的平臺(tái)。

圖文詳情

北大，碳納米管，Nature Nanotechnology

圖1. 單納米管的手性信號(hào)測(cè)量

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圖2. 懸浮納米管的瑞利圓二色性測(cè)量

北大，碳納米管，Nature Nanotechnology

圖3. 3個(gè)代表性納米管的典型瑞利散射圓二色性結(jié)果和30個(gè)納米管的手性結(jié)果總結(jié)

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圖4. 結(jié)構(gòu)依賴的瑞利散射圓二色性強(qiáng)度

文章信息

Yao, F., Yu, W., Liu, C. et al. Complete structural characterization of single carbon nanotubes by Rayleigh scattering circular dichroism. Nat. Nanotechnol. (2021).

https://doi.org/10.1038/s41565-021-00953-w

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/12/0832061b1b/

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