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在有機(jī)太陽能電池中，使用非富勒烯受體(NFAs)可使能量轉(zhuǎn)換效率高達(dá)18%。然而，有機(jī)太陽能電池的效率，仍然低于無機(jī)太陽能電池，后者的能量轉(zhuǎn)換效率通常超過20%。產(chǎn)生這種差異的一個(gè)關(guān)鍵原因是，由于非輻射復(fù)合，有機(jī)太陽能電池相對(duì)于光帶隙具有較低的開路電壓。因此，有機(jī)太陽能電池與無機(jī)太陽能電池在效率方面的競爭，非輻射損失途徑必須被認(rèn)識(shí)和抑制。

在此，來自美國加州大學(xué)生圣芭芭拉分校的Paul Erhart & 比利時(shí)的蒙斯埃諾大學(xué)的David Beljonne & 英國劍橋大學(xué)的Alexander J. Gillett & Richard H. Friend等研究者表明，在大多數(shù)使用NFA的有機(jī)太陽能電池中，開路條件下的大多數(shù)電荷重組是通過形成非發(fā)射NFA三重態(tài)激子進(jìn)行的；在基準(zhǔn)PM6:Y6共混體系中，該比例達(dá)到90%，開路電壓降低60 mV。相關(guān)論文以題為“The role of charge recombination to triplet excitons in organic solar cells”于2021年09月29日發(fā)表在Nature上。

在肖克利-奎塞爾模型中，一個(gè)理想的太陽能電池應(yīng)該只有輻射復(fù)合，因此，作為一個(gè)理想的發(fā)光二極管具有100%的電致發(fā)光外部量子效率(EQE_EL)。這就設(shè)定了光子能量損失的極限ΔE_loss，它被定義為光學(xué)帶隙和提取電荷的能量之間的差異。

在有機(jī)太陽能電池中，自由電荷的重新組合，是通過電荷轉(zhuǎn)移激子的形成來進(jìn)行的，在受主材料上有一個(gè)電子，在供體材料上有一個(gè)空穴。這些電荷轉(zhuǎn)移激子，是通過自旋統(tǒng)計(jì)非雙晶復(fù)合在1:3的自旋單態(tài)(¹CTE)和自旋三態(tài)(³CTE)態(tài)下產(chǎn)生的。

然而，目前研究的有機(jī)太陽能電池系統(tǒng)的分子三重態(tài)(T₁)無論是在供體上還是在受體上，其能量都低于³CTE。因此，有可能發(fā)生從³CTE到T₁的背電荷轉(zhuǎn)移。為了理解一個(gè)系統(tǒng)是否會(huì)生成T₁，有必要分析可能從³CTE發(fā)生的競爭過程。這包括反電荷轉(zhuǎn)移，再分解為自由電荷和轉(zhuǎn)換為1CTE。

研究者注意到³CTE-¹CTE的轉(zhuǎn)換，其典型速率為10⁸-10⁶ s^-1，速度太慢，無法與其他途徑競爭。因此，³CTE的T¹形成，是由³CTE的背電荷轉(zhuǎn)移速率(k_BCT)和再離解速率(k_離解)之間的競爭決定的。此外，由于³CTE可能由雙合(圖1a)和非雙合(圖1b)電荷-載流子對(duì)形成，同樣重要的是要考慮到，向T₁的反電荷轉(zhuǎn)移可以通過兩種不同的機(jī)制發(fā)生。

在此，研究者分析表明，在大多數(shù)使用NFA的有機(jī)太陽能電池中，開路條件下的大多數(shù)電荷重組是通過形成非發(fā)射NFA三重態(tài)激子進(jìn)行的；在基準(zhǔn)PM6:Y6共混體系中，該比例達(dá)到90%，開路電壓降低60 mV。研究者通過在NFA三重態(tài)激子和自旋三態(tài)電荷轉(zhuǎn)移激子之間進(jìn)行大量雜交，來阻止通過這個(gè)非輻射通道的重組。

模型表明，從自旋三重態(tài)電荷轉(zhuǎn)移激子到分子三重態(tài)激子的背電荷轉(zhuǎn)移速率可以降低一個(gè)數(shù)量級(jí)，從而使自旋三重態(tài)電荷轉(zhuǎn)移激子重新解離。此外，研究者演示了抑制三重態(tài)激子形成的NFA系統(tǒng)。因此，這項(xiàng)工作為能量轉(zhuǎn)換效率達(dá)到20%以上的有機(jī)太陽能電池提供一條設(shè)計(jì)路徑。

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圖1 三重態(tài)形成途徑和有機(jī)太陽能電池材料

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圖2 模型NFA共混物中三重態(tài)形成的光譜研究

圖3 雜化在有機(jī)太陽能電池共混物中的作用

綜上所述，有機(jī)太陽能電池未來的發(fā)展，應(yīng)集中在同時(shí)增加Φ_PL和工程出T₁的形成。為此，量子化學(xué)計(jì)算給體和受體之間的電子相互作用可以提供一個(gè)預(yù)測工具，用于篩選潛在的給體-受體對(duì)。研究者也預(yù)期在這里演示的電荷重組的自旋控制，將對(duì)更廣泛的激子半導(dǎo)體領(lǐng)域產(chǎn)生影響。

文獻(xiàn)信息

Gillett, A.J., Privitera, A., Dilmurat, R. et al. The role of charge recombination to triplet excitons in organic solar cells. Nature 597, 666–671 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03840-5

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03840-5

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